Dekohärenz in Quantenpunkten
Motivation-Absorptionseigenschaften vonQuantenpunkten nach optischer Anregung
-Experimentelle Beobachtung:Dephasing d.h. schnelle Zerstörung der Polarisation
-Erklärung:virtuelle Prozesse innerhalb der Energie-Zeit-Unschärfe
Virtuelle Prozesse
Emission:
v
c
Lichtpuls
PhononVirtueller Zustand
εg
Streuung mit Phononen
Absorption:
v
c
Lichtpuls
PhononVirtueller Zustand
εg
P(t)
t
opt. Anregung bei t < 0
Streuprozessemit PhononenP0
∆t
Quantenpunkt (QP):
- Elektron in begrenztem Raumbereich lokalisiert- Ausdehnung >> Gitterkonstante- Ausdehnung << Festkörper- Diskrete Energiezustände- Herstellung durch selbstorganisiertes Wachstum an
Grenzflächen
Ansatz für Wellenfkt. eines QP:
)()()( 0 rurr k
rrr== ξφ )(0 ruk
r= : Blochanteil an
Bandkante)(r
rξ : normierte Einhüllende,
sphärisches Modell 2
2
)( r
a
i
i
ecr−
=r
ξ
Polarisation:
)(
)()(
tdn
taadntPvc
cvQP
cvcvQP
σ⋅⋅=
><⋅⋅= +
nQP : Dichte der Quantenpunkte
dcv : Dipolmomente
σvc(t) : Kohärenz zw. v und c
Absorption: )(Im~ ωχα
SetzeEP
=χ und Edcv
h=Ω , dann
)()(
Im~)(ωωσ
ωαΩ
vc Ω : Rabifrequenz
Ω ist z.B. Laserpuls (Gausspuls)⇒ suche Bewegungsgleichungen, umzu bestimmen
)(ωσ vc
Polarisation und Absorption
)(~)( ttP vcσ
Bewegungsgleichungen und Hamiltonian
Hamiltonian des Systems:
Feldphelkinph
kinel HHHHH +++= −
(Hph-ph wird vernachlässigt)
λλλ
λε aaH kinel
+∑= ( λ: Bandindex )
qqq
qkinph bbH +∑= ωh cqq =ω( , LA-Phononen)
)(21
21
21,,
,+−
q
qphel bbaagH λλ
λλλλ
21
1
2
21
21,
, λλλλ
λλλλ aaXdEH Feld
+∑ ⋅=
(X: Überlappfaktor, )()(21
1
2
*nn RRX λλ
λλ ξξ∑= )
Heisenberg-Bewegungsgl.:],[)( vc
vct aaHti +=∂− σh
⇒ auskommutieren, ergibt Vielteilchenhierarchieproblem
Zwei mögliche Lösungswege:1) Korrelationsentwicklung und numerisches Lösen
der Bewegungsgl.2) Analytische Lösung unter best. Annahmen
(Independent Boson Model)
Korrelationsentwicklung
Auskommutieren von [H , a+a] ergibt u.a. solche Terme:
+−
++qcvqcv baabaa ,
=> Hartree-Fock-Faktorisierung mit Korrektur:
c
qcvqcvqcv
c
qcvqcvqcv
baabaabaa
baabaabaa
+−
++−
++−
+
+++
+=
+=
Mit c
qcvq baaS += undc
qcvq baaT +−
+=
ergeben sich über und 4er-Terme⇒ weiter faktorisieren, <....>c weglassen, Entwicklung
abbrechen, z.B.:
⇒ Korrelationsentwicklung 1. Ordnung mit Bad-annahme, vernachlässige Terme 2. Ordn. im Feld
c
qqcvq
c
qcq
c
qc
qqcvqqcv
bbaabbaabbaa
bbaabbaa
'
''
+−
++−
++−
+
+−
++−
+
+++
=
νν
],[ qcv baaH + ],[ +−
+qcv baaH
System der Bewegungsgleichungen
Folgendes Gleichungssystem ist numerisch zu lösen:
)(~)(
)1(~)(
..
)(~)21(
*
cqvcq
vcqqgq
cqvcq
vcqqgq
vcc
qqq
qvcc
vcg
vc
fngi
Ti
T
fngi
Si
S
ccif
TSgi
fii
+++−=
+−+−−=
+Ω−=
++−Ω+−=
−−
−
∑
σωε
σωε
σ
σεσ
hh
h&
hh
h&
&hh
&
Durch Anwenden der RWA fallenTerme, die εg enthalten, weg.
qvcg~ sind Kopplungsmatrixelemente mit q
ccqvv
qvc ggg −=~
4
22
2
λ
λλλ ρ
aqq eD
Vcq
g−
=h aλ: nm-Bereich
ρ ∼ 5000 kg/m³
Dλ ist das hydrostatische Deformationspotential desjeweiligen Bandes λ (Materialkonstante...).
)( Anregungg ωε h=
Independent Boson Model (IBM)
Annahmen:• Vernachlässige Phonon-Phonon-WW• Anregung mit δ-Pulsen, in linearer Optik rechnen• Rotating Wave Approximation (RWA)• Phononen-Badannahme
Hamiltonian:
phelkinph
kinel
Feldkinph
kinel
HHHt
HHHt
−++>
++<
:0
:0
Bewegungsgl.:
)()(~)()(:0
))(21)(()()(:0
tbbgi
ti
tt
tftiti
tt
vcqkqk
qk
vcqk
vcg
vc
cvc
gvc
σσεσ
σεσ
+−−+−=>
−Ω+−=<
∑hh&
h&
0
Lösung (t > 0):Aus Badannahme folgt für b und b+ (harm. Bewegung):
tiqq
tiqq
qq ebtbebtb ωω )0()(,)0()( +−
+−
− ==
Aus RWA (resonante Anregung) folgt für :)(tvcσ
)()(~)( tbbgi
t vcqkqk
qk
vcqk
vc σσ +−+−= ∑h
&
jetzt: - iteriert integrieren- Lösungen für b, b+ einsetzen
Ergebnis für IBM (γqà 0):
−−
++
+−−
+
−⋅
++
−⋅=
−
+−∑
)()()1(
)1()(
)1()(
)1(~exp)0()(
)(2
)(22
2
q
qti
q
ti
q
q
vcqvcvc
in
in
tei
n
ei
ngt
γωγωγω
γωσσ
γω
γω
h
nq : Phononendichte im Gleichgewichtγq : Dämpfung (phänomenologisch)
( ))0(
)(Re~
)()(
Im~σ
ωωω
ωαvc
PEP
)()()()( 0
0ωσσ Ω=Ω=Ω=−∞− ∫ ∞−
iidttio vcvc
Fouriertransformation fürP(t)
( ) dttRSitRStti g∫∞
+−++−+∆−∆+−0
221121 ))(())(()(expRe~ ωωωα
222
2
1
|~|
q
q
vcqg
γω
ω
+=∆ ∑ h
( )12|~|
222
2
2 ++
=∆ ∑ qqq
q
q
vcq n
gγω
γh
( ) ( )∑ ++
−=
qqvcq n
gS 12
|~|222
22
2
2
1γω
γωh
−+
++
−=+ −∑ ti
qti
q
q
vcq qq e
i
ne
i
ngtiRtR ωω
γωγω 222
2
21 )()(
1|~|)()(
h
( )∑+
=q qq
qqvcqg
S 2222
2
2
2|~|
γω
γωh
polaron shift
Absorption:Integration der Bewegungsgleichung für t<0
IBM à 0, Linienverbreiterung
Phononen-Flanken Dephasing und Verstimmung
Huang-Rhys-Faktor IBM à0 Phasen Faktor
Ergebnisse IBM (Polarisierung)
Temperaturabhängigkeit der Polarisation mit Dämpfung
Polarisation (vgl. Diplomarbeit Carsten Weber 2002 Figure 7.2)
Ergebnisse IBM (Absorption)
Absorption (vgl. Diplomarbeit Carsten Weber 2002 Figure 7.2)
Experiment (vgl. PhysRevLetter, Vol 87, Num 15)
Ergebnisse (qualitativ)
-2 0 2 4 6 8 10 12 140.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0Polarisationszerfall
300 K
125 K
75 K
25 K
7 K
|P|2
(in
w.E
.)
Zeit (in fs)
-0.03 0.00 0.030.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Form des Anregungspulses
Anregungspuls (gaußförmig)
|E|2
(in
w.E
.)
Zeit (in fs)
-2.0 -1.5 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0
0.0
0.4
0.8
1.2
1.6
2.0
εg
Absorption
7 K 300 K
Abs
orpt
ion
(in
w.E
.)
Energieverstimmung ∆E (in meV)