ZusammenfassungDiese Arbeit liefert einen Überblick über die Verteilung der stabilen Isotope von Wasserstoff (δ2H) und Sauerstoff (δ18O)im Grundwasser Niedersachsens und Bremens anhand von 133 Grundwasserproben, die mit der Cavity-Ring-Down-Spec-troscopy untersucht wurden. Die Ergebnisse zeigen das Auftreten eines Kontinentaleffekts in Nordwest-Südost-Richtungentlang der vorherrschenden Windrichtung mit einer Abreicherung des Isotopensignals im Wasser mit zunehmender Ent-fernung von der Küste (δ2H: –48,3!; δ18O: –6,8!) ins Landesinnere (δ2H: –56,8!; δ18O: –7,8!) sowie einen vermeint-lichen Höheneffekt, der allerdings über eine große räumliche Entfernung auftritt und daher höchstwahrscheinlich nicht realist, sondern durch den Kontinentaleffekt bestimmt wird. Des Weiteren wird die Abhängigkeit der δ2H- und δ18O-Wertedes Grundwassers von der Evaporationsrate deutlich, die ihrerseits von der Bodenporosität und dem Pflanzenbewuchsabhängt und auf unterschiedliche Landnutzung oder das Vorkommen von verschiedenen hydrogeologischen Räumen zu-rückzuführen ist. Letztgenannte Effekte beeinflussen sich wechselseitig und sind ebenfalls durch den Kontinentaleffektüberprägt.
Distribution of stable isotope values in groundwater in NorthwesternGermany—Evaluation ofcontinental, altitude and land use effects
AbstractThis study provides an overview of the distribution of stable isotopes of hydrogen (δ2H) and oxygen (δ18O) in groundwaterof Lower Saxony and Bremen through the analysis of 133 groundwater samples using cavity ring-down spectroscopy.Results show a continental effect in the northwest-southeast direction along the prevailing wind direction, characterized bya depletion of the water isotope signal with increasing distance from the coastline (δ2H: –48.3!; δ18O: –6.8!) into theback-country (δ2H: –56.8!; δ18O: –7.8!). The potential appearance of an altitude effect is observed over a large distanceand is thus most likely not a real feature but caused by the continental effect. Furthermore, we observed a dependence ofwater isotope values on the evaporation rate, which itself largely depends on soil porosity and plant growth and is causedby differences in land use and in hydrogeological conditions. The latter effects have a mutual impact on each other andare also overprinted by the continental effect.
1 Geochemie und Hydrogeologie, FachbereichGeowissenschaften, Universität Bremen, KlagenfurterStr. 4, 28359 Bremen, Deutschland
Einleitung
Stabile Wasserstoff- und Sauerstoffisotope können wichtigeInformationen zur Untersuchung des hydrologischen Kreis-laufs beitragen, z.B. über die Evaporationsrate oder die In-filtration von Niederschlagswasser in den Boden (Clark undFritz 1997). Isotopenhydrogeologische Untersuchungen imGrundwasser bieten die Möglichkeit, Herkunft, Fließzei-
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ten, Fließwege, Verweilzeiten und Mischungsverhältnissevon Wasser nachzuvollziehen, da die Isotopenverhältnis-se den Einfluss von Niederschlags- und Flusswasser imGrundwasser und Boden anzeigen (Allison 1988). DieseAnwendungen beruhen auf Unterschieden in der Isotopen-zusammensetzung von Grundwässern, Oberflächenwässernund Niederschlägen (Königer 2003; Houben et al. 2014),die abhängig von Zeit, Ort und Intensität des Eintritts in dieHydrosphäre und von verschiedenen Wechselwirkungspro-zessen zwischen der Evaporation, dem Niederschlag oderder Bodenbeschaffenheit bestimmt wird (Bednorz und Bro-se 2017).
Das Prinzip der Anwendung von Isotopenuntersuchun-gen in der Hydrologie und Hydrogeologie beruht auf Un-terschieden in den Reaktionsgeschwindigkeiten der aus ver-schiedenen Isotopen zusammengesetzten Wasser-Molekü-le und der damit einhergehenden Isotopenfraktionierung.Isotopenverhältnisse werden in der Regel in der δ-Notati-on relativ zum VSMOW-Standard (Vienna Standard MeanOcean Water) dargestellt:
ı18OProbe = ..18O=16O/Probe.18O=16O/Standard
–1/ ! 1000 .!/ (2)
Die Entwicklung der δ18O- und δ2H-Zusammensetzungvon meteorischen Wässern wird von der Rayleigh-Destil-lation bestimmt (Dansgaard 1964). Rayleigh-Destillationführt zur Fraktionierung der Isotope in den Wolken (Was-serdampf). Kühlt sich Wasserdampf ab, kann es zur Nieder-schlagsbildung kommen, was beim Aufstieg von Wolkenan Gebirgen passiert (Höheneffekt) oder bei der Migrationvom Ort der Entstehung (Ozeane und Meere) in das Innereder Kontinente (Kontinentaleffekt). Während der Konden-sation werden die schwereren 2H- und 18O-Isotope bei derBildung von Wasser bevorzugt, und somit wird das in derWolke verbleibende Wasser isotopisch leichter (d.h., dieδ-Werte werden geringer). Daher sorgt der Kontinentalef-fekt dafür, dass mit zunehmender Entfernung vom Ozeandurch das Ausregnen sowie durch die Zumischung von kon-tinental gebildetemWasserdampf die Wolke und daher auchder Niederschlag isotopisch leichter wird (Bednorz undBrose 2017). Aufgrund der isotopisch leichter werdendenWolke, wird der nächste Niederschlag aus derselben Wol-ke isotopisch noch leichter (Rayleigh-Destillation). In ver-öffentlichten Studien berechnete Kontinentaleffekte zeigenÄnderungen zwischen –8,3! pro 1000km im Grundwas-ser Sloweniens (Mezga et al. 2014) und –2,0! pro 1000kmim Niederschlagswasser in Frankreich (Millot et al. 2010).
Der Höheneffekt hat eine ähnliche Auswirkung auf dieisotopische Änderung des Niederschlages in Regionen, indenen Wolken an topographischen Gradienten aufsteigenund sich dadurch aufgrund der adiabatischen AbkühlungNiederschlag bildet. Die Abnahme im δ18O variiert hierbei
zwischen –0,15 und –0,5! pro 100m Höhenanstieg, dieAbnahme im δ2H von –1 bis –4! (Clark und Fritz 1997).
Bisher liegen keine flächendeckenden Untersuchungenzu stabilen Sauerstoff- und Wasserstoff-Isotopen im Grund-wasser Niedersachsens und Bremens vor. Die einzigen bis-her veröffentlichen Daten aus dieser Region stammen auszwei Studien, die sich mit den ostfriesischen Inseln Lange-oog und Spiekeroog befassten (Röper et al. 2012; Houbenet al. 2014). Die Untersuchungen auf Spiekeroog zeigen,dass das Grundwasser mit größerer Tiefe isotopisch leich-ter wird, was die Autoren auf kältere Temperaturen wäh-rend der Infiltration zurückführen und als Verschiebung derNeubildungsmuster oder als allgemeine Temperaturzunah-me interpretieren (Röper et al. 2012; van Geldern et al.2014). Auch die Messungen auf Langeoog zeigen einenTrend zu leichteren Werten mit zunehmender Tiefe, wasebenfalls auf ansteigende Temperaturen zurückzuführen ist(Houben et al. 2014).
Ohne flächendeckende Untersuchungen in Niedersach-sen und Bremen fehlt neben grundlegenden Informatio-nen über die Verteilung der Wasser- und Sauerstoffisoto-pe die Kenntnis über das Vorkommen und die Ausprägungdes Kontinentaleffekts und das mögliche Vorkommen einesHöheneffekts im Nordwestdeutschen Raum. Hebert (1997)konnte bereits einen großräumigen Kontinentaleffekt inner-halb Deutschlands beobachten, der sich in Nordwest-Süd-ost-Richtung von der norddeutschen Küstenregion bis inden süddeutschen Alpenraum erstreckt und eine Änderungim Isotopensignal des Wassers von –45! auf –85! (δ2H)verursacht, wobei für den Nordwestdeutschen Raum eineÄnderung von –45! auf –55! angegeben wurde. Im Ge-gensatz zu der hier vorliegenden Studie basierten die Un-tersuchungen von Hebert (1997) allerdings auf der Unter-suchung von Niederschlagswasser. Ein möglicher Höhenef-fekt wurde bisher für Niedersachsen oder Norddeutschlandnoch nicht untersucht.
Im Rahmen dieser Studie wird die Änderung der Isoto-penzusammensetzung im Grundwasser Niedersachsens undBremens zwischen Küstenregion und Landesinnerem unter-sucht, um eine grundlegende Datenbasis für die Verteilungder Isotopenwerte in Nordwestdeutschland zu erhalten. Dasfundamentale Ziel dieser Arbeit war die Untersuchung desKontinentaleffekts, und im speziellen ob dieser innerhalbrelativ kurzer lateraler Distanzen von weniger als 200km inNorddeutschland zu beobachten ist. Die Verteilung der Pro-ben auf unterschiedliche Landnutzungsformen und hydro-geologische Räume und Teilräume bietet zudem die Mög-lichkeit der Analyse dieser potenziell für die Verteilung derIsotopenzusammensetzung bedeutenden Rahmenbedingun-gen. Ein weiteres Ziel der Studie besteht in der Untersu-chung des möglicherweise auftretenden Höheneffekts imtopographisch gering differenzierten Untersuchungsgebiet,sowie dessen Beeinflussung durch den Kontinentaleffekt.
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Abb. 1 Lokationen der Grundwassermessstellen (schwarze Punkte) innerhalb der hydrogeologischen Räume in Niedersachsen und Bremen.Außerdem gezeigt sind die Regionen A, B, C und D, sowie die Lage des Profilschnitts für die Berechnung des Höheneffekts (schwarze Linie)und Achsen, die die Bezugspunkte für die Entfernung der Messstellen zur Küste markieren (rote gestrichelte Linien). Isotopenwerte stellen denMedian für eine Region (Regionen A, B, C: diese Studie) bzw. den Schwankungsbereich (Region D: Röper et al. 2012; Houben et al. 2014) dar.Farbgebung und Grenzen der Räume nach Elbracht et al. (2016). Karte erstellt mit ArcGISFig. 1 Locations of the groundwater observation wells (black dots) within the hydrogeological areas in Lower Saxony and Bremen. Additionallyshown are the regions A, B, C, and D as well as the position of the profile section for the calculation of the altitude effect (black line) and theaxis that mark the reference points for the calculation of the distance of the wells to the coast (red stripled lines). Isotope values represent medianvalues for each region (regions A, B, C: this study) or the range (Region D: Röper et al. 2012; Houben et al. 2014). Color scheme and boundariesof the areas according to Elbracht et al. (2016). Map created with ArcGIS
Zur Untersuchung des Kontinentaleffekts wurden im Unter-suchungsgebiet Gebiete mit einer großen Dichte an Mess-werten zu drei Regionen zusammengefasst (A, B und C,Abb. 1). Es konnte so untersucht werden, ob der Konti-nentaleffekt über eine vergleichsweise geringe Distanz vonca. 220km im Grundwasser beobachtet werden kann. DieErgebnisse ermöglichten zudem einen Vergleich mit demvon Hebert (1997) bestimmten Kontinentaleffekt im Nie-derschlag und erweitern somit das Verständnis über Her-kunft und Einfluss von Niederschlägen auf das Grundwas-ser.
Untersuchungsgebiet
Das Untersuchungsgebiet (Abb. 1) umfasst das nördli-che und zentrale Niedersachsen sowie Bremen (Nord-westdeutschland). Es befindet sich in der außertropischenWestwindzone, bei der das Klima durch Tiefdruckgebietegeprägt ist, die meist von Westen nach Osten durchziehen.Die Hauptwindrichtung im Untersuchungsgebiet ist dahervon Westen nach Osten. Das durch Hochdruckwetterlagenentstehende sekundäre Windrichtungsmaximum verläuft
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jedoch überwiegend aus nordwestlicher Richtung (Bürger2003; Häckel 2016).
Die Proben stammen aus den hydrogeologischen Räu-men nord- und mitteldeutsches Mittelpleistozän (im Fol-genden bezeichnet als Geesten), Niederungen im nord-und mitteldeutschen Lockergesteinsgebiet (im Folgen-den bezeichnet als Niederungen), Nordseemarschen (imFolgenden bezeichnet als Marschen) (alle als Teile deshydrogeologischen Großraums nord- und mitteldeutschesLockergesteinsgebiet) und Subherzyner Senke (als Teildes hydrogeologischen Großraums mitteldeutsches Bruch-schollenland) (Elbracht et al. 2016), die einen Großteil derFläche Niedersachsens und Bremens ausmachen und ledig-lich im Süden und Südosten durch das nordwestdeutscheBergland und weitere kleinere hydrogeologische Räumeabgelöst werden (Abb. 1).
Charakteristisch für die Geest sind an der Oberflächeanstehende Geschiebemergel und glaziofluviatile Sandeder Saale- und Elster-Kaltzeiten sowie weichseleiszeitlicheSanderflächen. Bei den Niederungen handelt es sich umehemalige weichseleiszeitliche Entwässerungsrinnen, diehauptsächlich aus Sanden und Kiesen bestehen (Beer et al.2016). Die Marschen kennzeichnen sich durch wiederholteholozäne Faziesänderungenmit Wechselfolgen aus Torf undklastischen Sedimenten im Untergrund. Neben dem Torfsind in der Marsch auch holozäne Tone typisch (Elbrachtet al. 2016). Das Deckgebirge der Subherzynen Senkebesteht überwiegend aus mesozoischen Sedimentgestei-nen, die durch die Bruchschollentektonik stark beanspruchtwurden. Quartäre Ablagerungen, wie Flusssedimente, exis-tieren meist in den Talauen und Senken, deren Morphologiedurch gestaffelte Terrassenablagerungen aus Sand und Kiesgeprägt ist.
Die Geesthochflächen besitzen in den sandig-kiesigenGebieten eine relativ hohe Grundwasserneubildung mit200 bis 400mm/a. Unter Geschiebemergel und Lössbe-deckung ist die Grundwasserneubildung jedoch nur 100bis 200mm/a (Elbracht et al. 2016). In den Niederungenexistieren oberflächennahe ergiebige Grundwasservorkom-men in quartären Sanden und Kiesen. Regional gibt esauch ein tieferes Grundwasserstockwerk in pliozänen odermiozänen Sanden bzw. pleistozänen Rinnenfüllungen. Dastiefe Stockwerk ist durch überlagernde bindige Schichtengut geschützt, wohingegen das obere aufgrund fehlen-der schützender Deckschichten leicht verunreinigt werdenkann. Aufgrund des meist hohen Grundwasserstandes istdie Grundwasserneubildung meist mit 100mm/a sehr ge-ring, kann aber bis zu 100–200mm/a erreichen (Elbrachtet al. 2016). Durch die geringe Durchlässigkeit der Marsch-sedimente, den geringen Grundwasserflurabstand und diekünstliche Entwässerung ist die Grundwasserneubildung inder Marsch unter 100mm/a (Beer et al. 2016).
Material undMethoden
Die untersuchten Grundwasserproben (n= 133) entstammenzu einem Großteil den Geesten (n= 82) und zu kleine-ren Teilen den hydrogeologischen Räumen Niederungen(n= 26), Marschen (n= 10) und Subherzyne Senke (n= 14).Eine Probe stammt zusätzlich aus dem hydrogeologischenRaum nordwestdeutsches Bergland (Teilraum Wolfenbütte-ler Hügelland). Die Messstellen repräsentieren Geländehö-hen zwischen –0,6mNN und 150,7 mNN. Der Flurabstandbeträgt –0,9 bis 40,5m und die Entnahmetiefe –211 mNNbis 137,7 mNN (Supplement Tab. 1). Die beprobten Grund-wassermessstellen liegen im Einzugsgebiet der Flüsse We-ser (n= 41), Elbe (n= 88) und Ems (n= 4) im nördlichenund zentralen Niedersachsen bzw. Bremen (Abb. 1). Be-zogen auf die Landnutzungsform befinden sich die Mess-stellen auf Grünlandflächen (n= 47), auf Äckern (n= 39), inWäldern (n= 30) sowie in Stadtgebieten (n= 17) (nach CO-RINE LBM-DE 2012). Die Zuordnung zur Landnutzungist nur repräsentativ für die jeweilige Messstelle und ver-nachlässigt das gesamte Einzugsgebiet. Die Proben wurdenüberwiegend aus Porengrundwasserleitern und Grundwas-sergeringleitern entnommen.
Für diese Studie wurden 19 Brunnen eigenständig nachDVWK (1992) beprobt. Hierfür wurden die Brunnen klar-gepumpt bis sich konstante Werte für Temperatur, Leitfä-higkeit, pH-Wert und Sauerstoffgehalt einstellten. Danachwurden diese aufgenommen (Supplement Tab. 2) und derBrunnen beprobt. Je nach Messstelle dauerte dies zwischen20 und 45min. Für die Probennahme wurden 50ml Pro-be in Polypropylen-Gefäße filtriert (0,45µm) und bis zurAnalyse kühl gelagert. Die restlichen 114 Proben wurdenim Rahmen einer Probennahmekampagne des Landesamtsfür Bergbau, Energie und Geologie (LBEG) nach DVWK(1992) genommen und von diesem zusammen mit dengemessenen Werten der Vor-Ort-Parameter zur Verfügunggestellt. Alle Proben wurden im Labor an der Universi-tät Bremen untersucht. Die δ2H- und δ18O-Werte wurdenmit dem Cavity-Ring-Down-Spectrometer (CRDS) DLT-100 (Los Gatos Research, USA) analysiert. Für die Ana-lyse wurden Kalibrierstandards der Firma Iso-Analytical(Zero Natural Water Standard (IOW): δ2H= +11,26!und δ2H= –0,41!; Low Natural Water Standard (IAW):δ2H= –269,0! und δ2H= –33,57!; Medium Natural Wa-ter Standard (ISW): δ2H= –98,32! und δ2H= –12,34!)verwendet.
Zur Überprüfung der Richtigkeit der Ergebnisse wur-den der Referenzstandard VSMOW2 (IAEA), sowie einhausinterner Leitungswasserstandard (Isotopensignatur:δ2H= –51,61! und δ2H= –7,62!) verwendet. Die Aus-wertung erfolgte mithilfe einer angepassten Variante des„Post-processing spreadsheet for the LGR DT-100 Liquid-Water Stable Isotope Analyzer“ (Newman et al. 2009).
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Die für den VSMOW2 (n= 4) gemessenen δ2H- und δ18O-Werte weichen maximal bis 2,06! bzw. 0,62! vomSollwert ab. Für den Leitungswasserstandard (n= 4) erge-ben sich maximale Abweichungen von 2,17! (δ2H) und0,17! (δ18O). Die Standardabweichungen der Messwie-derholungen (n= 9) innerhalb einer Probenmessung liegenmit wenigen Ausnahmen im von der IAEA angegebenenToleranzbereich (δ18O= 0,3! und δ2H= 2,0!, Newmanet al. 2009). Aufgrund der vorhandenen Ausnahmen wirdder Median der Standardabweichungen des gesamten Da-tensatzes (δ18O= 0,09! und δ2H= 0,48!) anstatt desMittelwertes als repräsentative Standardabweichung ange-sehen. Dementsprechend wurden auch Medianwerte für dieDarstellung der Isotopenwerte benutzt, obwohl laut Sha-piro-Wilk-Test die Daten normalverteilt waren. Praktischmacht dies jedoch keinen Unterschied, da Median- undMittelwerte der Isotopendaten identisch waren, was auchbei einer Normalverteilung erwartet würde.
Abb. 2 δ2H- und δ18O-Wertenach Regionen als Einzelwerte(farbige Punkte) und Mediandes jeweiligen Raumes (far-bige Kästen). GMWL „GlobalMeteoric Water Line“Fig. 2 δ2H- and δ18O values byregions as single values (coloreddots) and median of area (col-ored squares). GMWL GlobalMeteoric Water Line
Abb. 3 δ18O-Werte sortiertnach aufsteigender Gelände-höhe. Die angegebenen Wertekennzeichnen jeweils die ge-ringste und größte Geländehöhe,sowie das δ18O-Minimum und-Maximum der Regressionsge-radenFig. 3 δ18O values sorted by in-creasing altitude. The shown val-ues indicate lowest and highestelevation and the δ18O minimumand maximum of the regressionline
Ergebnisse
Alle in dieser Studie gewonnenen Isotopendaten, Messun-gen im Gelände und Messstelleninformationen sind im Sup-plement Tab. 1 und 2 dargestellt. Bei den im Folgenden dis-kutierten Isotopen handelt es sich ausschließlich um Isotopedes flüssigen Wassers.
Insgesamt weisen die Daten eine große Streuung, sowohlinnerhalb des gesamten Datensatzes, als auch innerhalb dereinzelnen Regionen (A, B, C) auf (Supplement Tab. 2).Die Medianwerte für die nach Lokation aufgeteilten Pro-bengruppen im Untersuchungsgebiet (A, B, C) zeigen eineÄnderung in Nordwest-Südost-Richtung, d.h. in Abhängig-keit von der Entfernung zur Küste. So hat die Probengrup-pe, die näher an der Küste liegt (Region A), weniger ne-gative Isotopensignale (–48,3! für δ2H und –6,8! fürδ18O) als diejenigen, die sich weiter im Landesinneren be-finden (Region B und C; –57,7 bzw. –56,8! für δ2H und–8,2 bzw. –7,8! für δ18O) (Abb. 1 und 2). Im Gegen-satz dazu gibt es keinen nachweisbaren West-Ost-Gradien-ten entlang der vorherrschenden Hauptwindrichtung (nicht
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gezeigt). Ein Zusammenhang der Geländehöhe wird bei Be-trachtung des gesamten Datensatzes nicht deutlich, auchwenn es einen leichten Trend in Richtung negativerer Wer-te mit steigender Geländehöhe gibt (Abb. 3). Anhand aus-gewählter Grundwassermessstellen entlang einer Profilliniein Nordwest-Südost-Richtung (vgl. Abb. 1) kann jedoch einHöheneffekt von –1,46! (Sauerstoff) pro 100m Höhenän-derung auf einer Distanz von 221km berechnet werden.
Diskussion
Kontinentaleffekt
Die Änderung der Isotopenwerte von Wasserstoff (δ2H) undSauerstoff (δ18O) in Abhängigkeit der verschiedenen Regio-nen innerhalb Niedersachsens ist auf Niederschlagsereig-nisse zurückzuführen, die aus Nordwestwinden resultieren,da sich die Werte entlang dieser Windrichtungsachse ändern(Abb. 1 und 2). So zeigen die Proben aus Region A relativschwere Isotopensignale mit einem Median von –48,3!für δ2H und –6,8! für δ18O und die Regionen B und Cdeutlich leichtere Werte von –57,7! (δ2H) bzw. –8,2!(δ18O) sowie –56,8! (δ2H) bzw. –7,8! (δ18O). DieseVerteilung macht die Abhängigkeit von der Windrichtungund der Entfernung zur Küste deutlich. Dies wird bestätigtdurch Ergebnisse von Spiekeroog (Region D in Abb. 1), woGrundwasser mit Werten zwischen –6,5! und –7,5! fürδ18O und zwischen –45,8! und –50,3! für δ2H gemessenwurde (Röper et al. 2012). Ähnliche Werte (δ2H: –36,4!bis –50,4!; δ18O: –5,52! bis –7,26!) wurden auch aufLangeoog (Region D in Abb. 1) beobachtet (Houben et al.2014). Diese Isotopenwerte sind ähnlich zu den Untersu-chungsergebnissen aus Region A, was ebenfalls darauf hin-deutet, dass die küstennahen Proben in Niedersachsen iso-topisch schwerer sind als Grundwasser an Lokationen imLandesinneren.
Ältere Untersuchungen des Niederschlagswassers zei-gen, dass es eine Änderung der Isotopenwerte im Zusam-menhang mit der Entfernung von der Küste gibt und damitauch einen Kontinentaleffekt innerhalb Deutschlands (He-bert 1997). Das Isotopensignal ist im Nordwesten Deutsch-lands am schwersten (δ2H: –45! bis –50!), wohingegenim Südosten die leichtesten Werte (δ2H: –80! bis –85!)beobachtet werden (Hebert 1997). Die von Hebert (1997)angegebenen Werte für die Küstenregion Niedersachsens(δ2H: –45! bis –50!) stimmen mit den hier gemessenenWerten (δ2H: –48,3! bis –49,5!) überein. Durch die Un-tersuchungen wird deutlich, dass sich die Werte tendenzielleher von Nordwesten nach Südosten, anstatt in West-Ost-Richtung ändern (Hebert 1997), was auf die entlang die-ser Achse vorherrschende Windrichtung zurückzuführen ist(Bürger 2003; Häckel 2016). Unsere Arbeit bestätigt die-
se Beobachtungen und zeigt, dass der Kontinentaleffekt inDeutschland bereits nach relativ kurzen Distanzen messbarist.
Wird der Kontinentaleffekt abgeschätzt, so ergibt sichzwischen Probengruppe A und C eine Distanz von etwa150km und auf Basis der Medianwerte von δ18O eine Dif-ferenz von –1!, was einem Kontinentaleffekt von –6,6!pro 1000km entspricht. Damit liegt der hier ermittelteKontinentaleffekt im Bereich bereits veröffentlichter Be-rechnungen für andere europäische Regionen. So konnteim Grundwasser Sloweniens für Sauerstoff ein Effekt von–8,3! pro 1000km berechnet werden (Mezga et al. 2014),für den Niederschlag in Europa ein Wert von –2,0! pro1000km (Rozanski et al. 1993) und in Frankreich ein Kon-tinentaleffekt im Niederschlag von –3,2! für δ18O (Millotet al. 2010). Beachtet werden muss an dieser Stelle jedoch,dass hier mit dem Median der Probengruppen gerechnetwurde und je eine exemplarische/repräsentative Lokationfür die Entfernungsberechnung gewählt wurde. Der mitWasserstoffisotopen berechnete Kontinentaleffekt ergibtähnliche Werte (–1,28!) wie der über den Sauerstoffberechneten.
Höheneffekt
Traditionell wird der Höheneffekt über die Isotopenwerteim Niederschlag berechnet (Clark und Fritz 1997). Aller-dings zeigen die δ18O-Werte im Grundwasser in SlowenienHöheneffekte zwischen –0,25! und –0,33!, und damitist der im Grundwasser beobachtete Höheneffekt identischzu dem im Niederschlag (Mezga et al. 2014). Darauf ba-sierend ist anzunehmen, dass die Bestimmung des Höhen-effekts auf Grundlage von Grundwasserproben anstelle vonNiederschlagswasser möglich ist.
Der hier für Niedersachsen berechnete Höheneffekt be-trägt –1,46! pro 100m (δ18O). Die sehr geringen Hö-henunterschiede des Geländes im Untersuchungsgebiet vonmaximal 151,3m machen jedoch eine kritische Betrachtungdieses Wertes notwendig. Ein Vergleich mit Literaturwertenzeigt beispielsweise im topographisch weitaus differenzier-teren Berner Oberland für Sauerstoff eine Abnahme von–0,2! pro 100m Höhe (Siegenthaler und Matter 1982).Dies entspricht den häufig in der Literatur zitierten Werten,die einen Höheneffekt von –0,15! bis –0,3! pro 100mfür Sauerstoff und –1,2! bis –2,4! für Wasserstoff anzei-gen (Poage and Chamberlain 2001; Schotterer et al. 2000).Auch andere Untersuchungen liefern Werte für den Höhen-effekt in diesem Bereich, wie beispielsweise eine model-lierte Abnahme von –0,23! pro 100m im Schwarzwald(Holtkamp 2008) oder einen Höheneffekt von –0,31! pro100m in Westitalien (Bortolami et al. 1979). Die Ergebnis-se sind insofern auffällig, da der Höheneffekt in flacherenGebieten eigentlich geringer ausfällt als in Regionen mit
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größeren topographischen Gradienten (Gat et al. 2001). Sowurde auch bei Untersuchungen in der Schweiz festgestellt,dass der Höheneffekt umso ausgeprägter ist, je differen-zierter die Topographie in einem Gebiet ist (Pearson et al.1991).
Eine mögliche Erklärung für den großen berechnetenHöheneffekt im topographisch gering differenzierten Nie-dersachsen liefert eine Untersuchung aus Argentinien (Vo-gel et al. 1975). Diese Autoren haben festgestellt, dass dierelative Änderung der δ2H- und δ18O-Werte mit zunehmen-der Höhe abnimmt. Dabei ist diese Änderung mit –0,6!pro 100m in den flacheren Gebieten stärker ausgeprägt alsin dem hoch gelegenen Bereich der Anden, wo der Hö-heneffekt nur –0,2! pro 100m beträgt. Diese ausgepräg-te Änderung des Isotopensignals im Flachland Argentini-ens ist auf die großen Entfernungen und damit auf eineKombination von Höhen- und Kontinentaleffekt zurückzu-führen (Vogel et al. 1975). Wir können daher spekulieren,dass dies auch für das nordwestdeutsche Flachland zutrifftund der berechnete Höheneffekt kein reales Signal ist, son-dern vom Kontinentaleffekt überlagert wird. Bei der Be-stimmung des Höheneffekts wurden Proben berücksichtigt,die geographisch bis zu 210km voneinander entfernt lie-gen, wohingegen die Literaturwerte der Höheneffekte (z.B.Schotterer et al. 2000) in einem weitaus kleinräumigerenGebiet bestimmt wurden. Es kann daher bei den beob-achteten Isotopenänderungen nicht direkt von einem Hö-heneffekt gesprochen werden, sondern vielmehr von einemEffekt, der dem Höheneffekt ähnliche Merkmale aufweist.Deutlich wird dies, wenn man die für den Kontinentaleffektberechneten Werte (δ18O: 6,6! auf 1000km) auf die zurBerechnung des Höheneffekts genutzten Standorte anwen-det. Die räumliche Differenz von 210km ergibt entlang die-ser Strecke einen Kontinentaleffekt von ~1,5! (δ18O), wasdem hier bestimmten Höheneffekt entspricht. Die Möglich-keit, den Höheneffekt auf kleinräumiger Basis zu berech-nen, z.B. den Höheneffekt zwischen Elbmarsch (maximaleGeländehöhe: 3,5m) und Zevener Geest (maximale Gelän-dehöhe: 36,7m) in Region A oder zwischen der Weser-Aller-Leine-Niederung (maximale Geländehöhe: 60m) undder Subherzynen Senke (maximale Geländehöhe: 150,7m)in Region C, wurde hier verworfen, da dies nicht von denEinflüssen durch die hydrogeologischen Rahmenbedingun-gen getrennt werden kann (siehe Diskussion weiter unten).
Außerdem ist zu berücksichtigen, dass neben dem grund-legenden Rayleigh-Effekt auch andere Faktoren für die iso-topischen Fraktionierungsprozesse bedeutend sind. Dazuzählt die Anreicherung der schweren Isotope 18O und 2H inden Regentropfen während des Abregnens, die in niedrigenHöhen größer ist, da dort die Wolkenbasis typischerwei-se hoch über dem Boden liegt (Moser und Stichler 1974).Dieser sogenannte Pseudo-Höheneffekt wird zwar häufigauf der Leeseite von Gebirgen beobachtet, trifft aber mög-
licherweise auch auf das Flachland allgemein zu. Es istdaher zu vermuten, dass im Flachland ausgeprägte Höhen-effekte zu beobachten sind, die neben dem begünstigtenAusregnen schwerer Isotope aufgrund der hohen Differenzzwischen den Wolken und dem Boden auch durch das zu-sätzliche Wirken des Kontinentaleffekts verursacht werden.
Weitere Einflussfaktoren auf die IsotopenverteilungZusätzlich zum Kontinental- und Höheneffekt besteht ei-ne Variabilität in den δ2H- und δ18O-Werten, die vonLandnutzung und hydrogeologischen Rahmenbedingungenabhängt. In Bezug auf die Isotopenfraktionierung spielt vorallem die Evaporation eine entscheidende Rolle, da dieseeine systematische Anreicherung der schweren Isotope imWasser bewirkt (z.B. Dansgaard 1964; Adomako et al.2010). Im Allgemeinen hängt die Verdunstung von derTemperatur, der Strahlungsbilanz und der Wassersättigungim Boden ab. Es spielen also auch die Jahreszeiten, dieZusammensetzung und Beschaffenheit des Bodens, fürden Fall einer Pflanzenbedeckung die Art, die Größe unddas Alter der Pflanzen (Häckel 2016) sowie verschiedeneLandnutzungsparameter wie die Albedo oder die Hangnei-gung (Reichert 2001) eine wichtige Rolle bei der Beurtei-lung der Verdunstung. Dennoch gibt es in Bezug auf dieverschiedenen Landnutzungsformen Unterschiede in derVerdunstung und deren Komponenten (Müller und Münch2000; Baumgartner und Liebscher 1990). Wir beobachtenim Untersuchungsgebiet eine Abhängigkeit der δ2H- undδ18O-Werte von der Landnutzungsform, hier unterschiedenin Wald, Stadt, Ackerland und Grünland (Abb. 4). DieseAbhängigkeit lässt sich durch die verschieden starke Eva-poration und Versickerung des Wassers erklären. Wälderverdunsten bis zu 70% des Niederschlags (Baumgartner1977) und damit einen höheren Anteil des zur Verfügungstehenden Niederschlags als landwirtschaftliche Nutzflä-chen (Goldberg und Bernhofer 2011). Der Anteil des imWald verdunsteten Wassers fällt dabei zur Hälfte auf dieInterzeptionsverdunstung und zur anderen Hälfte auf dieTranspiration und Evaporation (Goldberg und Bernhofer2011). Da aber nur bei letzterem eine Isotopenfraktio-nierung auftritt, sind die Isotopenwerte (–7,6! für δ18O,–54,0! für δ2H) der Waldgebiete nur mäßig abgereichert(Abb. 4). Auf Grünlandflächen kann das Niederschlags-wasser aufgrund des Pflanzenwachstums wesentlich längerim Boden gehalten werden, als auf dem Ackerland (Mülleret al. 1988). Der Verdunstungsanteil, der auf die Tran-spiration fällt, ist auf dem Grünland einigermaßen ausge-glichen mit dem Anteil der Evaporation (Reichert 2001)und da zusätzlich weniger Interzeption als im Wald statt-findet (Goldberg und Bernhofer 2011), sind die höchstenEvaporationsraten und damit am wenigstens negativen Iso-topenwerte (–7,1! für δ18O, –49,9! für δ2H) auf Grün-landflächen zu finden. Die Verdunstung auf Ackerböden
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Abb. 4 δ2H- und δ18O-Wertenach Landnutzungsform alsEinzelwerte (farbige Punkte)und Median der jeweiligenNutzungsform (farbige Kästen).GMWL „Global Meteoric WaterLine“Fig. 4 δ2H- and δ18O values byland use as single values (col-ored dots) and median of eachland usage (colored squares).GMWL Global Meteoric WaterLine
hängt von der Geländeausformung, dem Ausgangsgestein,der Porenraumverteilung und -kontinuität des Bodens sowievon der Bodenbehandlung durch den Menschen und derVegetation ab (Wohlrab 1973). Obwohl auf Ackerflächenein großer Teil der Verdunstung auf die Bodenverdunstungfällt (Müller und Münch 2000), bei der Fraktionierungs-prozesse stattfinden (Geyh 2000), nimmt die Verdunstungbei Abtrocknung des Oberbodens schnell ab (Glugla et al.2003). Hinzu kommt, dass durch die geringe Vegetationsbe-deckung und die damit verbundene schlechte Verwurzelungsowie aufgrund des recht hohen Gesamtporenvolumens unddes Grobporenanteils von Ackerböden (Müller et al. 1988)kein Wasser im Boden gehalten wird. Daher steht nur wenigfreies Wasser für die Evaporation zur Verfügung, was diesehr negativen Isotopensignale (–7,9! für δ18O, –56,1!für δ2H) erklärt. Auf versiegelten oder teilversiegelten Flä-chen in Städten ist der Evaporationseffekt ebenfalls wenigerstark ausgeprägt, da das Niederschlagswasser zum Groß-teil gleich der Kanalisation zugeführt wird, sodass weni-ger Evaporation stattfindet (Klostermann et al. 2012). DerAnteil der Evaporation am Niederschlag beträgt auf ver-siegelten Flächen durchschnittlich nur 15 bis 30% (Siekeret al. 2009). Jedoch kann bei einer KomplettversiegelungdasWasser nicht sofort abfließen (Müller undMünch 2000),weshalb Evaporation und Fraktionierungsprozesse stattfin-den können. Aus diesen parallel auftretenden Erscheinun-gen ergeben sich in Stadtgebieten mittlere Isotopenwerte(–7,1! für δ18O, –51,9! für δ2H).
Auch in den hydrogeologischen Räumen spielt die Eva-poration eine entscheidende Rolle für die Verteilung derδ2H- und δ18O-Werte. Die Evaporation wird in Böden undGesteinen neben der Luftfeuchtigkeit und der Temperaturstark von der Porosität kontrolliert (Aranyossy et al. 1998).Vor allem in Lockergesteinsgebieten sind der Bodentyp(Baumgartner und Liebscher 1990; Scheffer et al. 2010)und die Korngröße (Freeze und Cherry 1979; Dörhöfer undJosopait 1980; Lemke und Elbracht 2008) von besonde-
rer Bedeutung für die Versickerung und Evaporation. Eingrobkörniger Sand mit großen Poren verliert schneller anFeuchtigkeit als ein feinkörniger (Warren 2013). Die hohePorosität von Sanden ermöglicht zwar eine rasche Wasser-aufnahme, besitzt jedoch eine hohe Abflussrate, wenn eskeinen flachen Grundwasserspiegel gibt. Sandige Oberflä-chen trocknen im Allgemeinen verstärkt aus, da die Ka-pillarwirkung in den großen Poren zu schwach ist, umWasser seitlich oder von unten zuzuführen (Breuning undThielmann 1992; Ravi und D’Odorico 2005; Warren 2013).Auch bei der Differenzierung der Messstellen anhand vonhydrogeologischen Räumen (Geest, Niederungen, Marsch,Subherzyne Senke) lassen sich Unterschiede in den δ2H-und δ18O-Werten im Grundwasser innerhalb des Untersu-chungsgebiets feststellen (Abb. 5).
In den Niederungen existieren zahlreiche Flusssedimen-te, die sich zum Großteil aus gröberen, gut durchlässigenSanden und Kiesen aufbauen (Elbracht et al. 2016; Beeret al. 2016). Die damit einhergehende schnelle Versicke-rung ist Grund für die stark abgereicherten Isotopenwerte(–8,0! für δ18O, –55,4! für δ2H), da hier wenig Verduns-tung stattfinden kann. Die Isotopenwerte im Grundwasserder Subherzynen Senke (–7,8! für δ18O, –57,2! für δ2H)sind sehr ähnlich zu denen der Niederung (Abb. 5), da auchhier weitflächig verbreitete Sande und Kiese (Beer et al.2016) zu einer schnelleren Versickerung und damit geringe-ren Verdunstung des Wassers führen. In den Marschen bil-den die oberflächennahen bindigen Sedimente und der saa-leeiszeitliche Geschiebelehm eine schützende Deckschichtfür das Grundwasser. Neben den Geschiebelehmen sindauch holozäne, ebenfalls undurchlässige Tone und Schluffetypisch für die Marsch (Elbracht et al. 2016). Daher ver-sickert Wasser nur langsam in den Untergrund und vielWasser kann an der Oberfläche verdunsten, was ein Grundfür die stark angereicherten Isotopenwerte der Marsch ist(–6,8! für δ18O, –48,3! für δ2H). Die Geest besteht auseiner Mischung von tonigem, schluffigem, kiesigem sowie
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Abb. 5 δ2H- und δ18O-Wertenach hydrogeologischen Räu-men als Einzelwerte (farbigePunkte) und Median des jewei-ligen Raumes (farbige Kästen).GMWL „Global Meteoric WaterLine“Fig. 5 δ2H- and δ18O values byhydrogeological area as singlevalues (colored dots) and me-dian of area (colored squares).GMWL Global Meteoric WaterLine
vor allem aus sandigem Material (Elbracht et al. 2016). InNorddeutschland fehlt der Geschiebelehm zum Teil im Un-terboden, sodass weite Gebiete der Geest von sandigem undkiesigem Material aufgebaut werden (Dierschke 1969). Dadie Grundwasserneubildung in den sandig-kiesigen Gebie-ten sehr hoch ist, kann daraus geschlossen werden, dass indiesen Bereichen viel Wasser versickert und wenig für dieVerdunstung zur Verfügung steht. Unter Geschiebemergelund Lössbedeckung hingegen ist die Grundwasserneubil-dung wesentlich geringer (Elbracht et al. 2016), was zurFolge hat, dass dort das Wasser schlechter versickert undmehr verdunsten kann. Die Geest besitzt also Gebiete, indenen aufgrund der Bodenbeschaffenheit wenig Evaporati-on stattfindet, sowie Gebiete, in denen der umgekehrte Falleintritt. Dies führt zu einer sehr großen Streuung der Wertein den Proben der Geest und zu einem Medianwert (–7,4!für δ18O, –51,5! für δ2H), der zwischen den Marschgebie-ten und den Niederungen und der Subherzynen Senke liegt(Abb. 5).
Diese Einflussfaktoren können anhand des vorliegendenDatensatzes nicht unabhängig voneinander betrachtet wer-den. Genauso können auch der Einfluss von Landnutzungund hydrogeologischen Rahmenbedingungen auf die δ2H-und δ18O-Werte im Grundwasser Norddeutschlands nichtvom Einfluss des Kontinentaleffekts getrennt werden. Sounterscheiden sich beispielsweise die Mediane der hydro-geologischen Räume Marsch und Subherzyne Senke um1! in ihren δ18O-Werten. Aufgrund ihrer geographischenLage (Marschgebiete in der Nähe der Küste) und einer un-gefähren Entfernung von 150km (Regionen A und C) kanndieser Unterschied vollständig durch den Kontinentaleffekt(für δ18O: 1! auf 150km bzw. 6,6! auf 1000km, sieheoben) erklärt werden. Ob darüber hinaus die hydrogeologi-schen Rahmenbedingungen eine Rolle spielen, lässt sich an-hand der vorliegenden Daten nicht eindeutig ermitteln. EineMöglichkeit dies zu differenzieren, besteht im Vergleich derhydrogeologischen Räume innerhalb einer Region. Betrach-
tet man die hydrogeologischen Räume Marsch (Elbmarsch;δ18O: –6,4!; δ2H: –48,5!) und Geest (Zevener Geest;δ18O: –6,8!; δ2H: –45,0!) innerhalb der Region A, soll-te der Kontinentaleffekt vernachlässigbar sein. Unterschie-de von 0,4! (δ18O) und 3,5! (δ2H) sind deutlich gerin-ger als für die Unterschiede zwischen den Räumen, wie inAbb. 5 dargestellt, und zusätzlich im Bereich des Bestim-mungsfehlers (siehe oben). Dasselbe lässt sich für Region Cbeobachten, wo Unterschiede zwischen Subherzyner Senke(δ18O: –7,8!; δ2H: –57,2!) und Mittelweser-Aller-Leine-Niederung (δ18O: –7,7!; δ2H: –56,5!) nur 0,1! (δ18O)und 0,7! (δ2H) betragen. Diese Beispiele machen deut-lich, dass zur Bestimmung der Effekte von Hydrogeologieauf der einen und Kontinentaleffekt auf der anderen Seiteeine Probennahmestrategie von Nöten ist, die hydrogeo-logische Räume in Unabhängigkeit vom Kontinentaleffektabdeckt, beispielweise durch ein Probennetz parallel zurKüstenlinie zur Bestimmung des Einflusses der hydrogeo-logischen Rahmenbedingungen. Im Umkehrschluss solltenzur Berechnung des Kontinentaleffekts andere Einflussfak-toren, wie z.B., die Hydrogeologie, ausgeschlossen werden.
Die Betrachtungen zur Wechselwirkung zwischen Hy-drogeologie und Kontinentaleffekt in Bezug auf die resul-tierende Verteilung der Isotopenwerte lässt sich auch aufdie Landnutzungsformen übertragen. Die in Abb. 4 darge-stellten Unterschiede in Bezug auf unterschiedliche Land-nutzung zeigen auf den ersten Blick einen Effekt der Land-nutzung auf das Grundwasser (siehe oben). Zwar sind dieLandnutzungsformen geographisch in allen drei Regionenverteilt, was zu einem zu vernachlässigenden Einfluss desKontinentaleffekts auf eine Landnutzungsform führt, jedochmuss auch hier berücksichtigt werden, dass unterschied-liche Landnutzungsformen nicht gleichmäßig in den hy-drogeologischen Räumen verteilt sind. So ist zum BeispielAckerland nur sehr vereinzelt in den Teilräumen Marschenund Niederungen vertreten. Speziell die im Ackerland feh-
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lenden relativ schweren Isotopenwerte der Marsch, könnendaher zu negativeren Isotopenwerten im Bereich von Acker-land führen. Da es sich bei diesen Effekten um eine wech-selseitige Beeinflussung handelt, sind im Umkehrschlussmöglicherweise auch die Isotopenwerte des Marschlandesdurch nur wenig vorhandene Ackerflächen beeinflusst. Zu-sätzlich zur Berücksichtigung von hydrogeologischen Räu-men ist es notwendig, auch die Landnutzung in eine ge-nauere Betrachtung einzubeziehen. Ein vielversprechenderAnsatz wäre, Landnutzungsformen nur innerhalb einer hy-drogeologischen Einheit bzw. hydrogeologische Einheitennur unter Berücksichtigung einer Landnutzungsform zu be-trachten. Außerdem muss der Kontinentaleffekt berücksich-tigt werden.
Unsere Studie kann diese Effekte mit dem vorhandenenDatensatz nicht differenzieren, bildet aber als erste flächen-deckende Studie im Raum Niedersachsen/Bremen eine ex-zellente Datenbasis für weitere detailliertere Untersuchun-gen im Hinblick auf die beeinflussenden Effekte für dieVerteilung der Isotopenwerte im Grundwasser sowie auf dieWechselwirkungen zwischen den verschiedenen Einflüssen.
Schlussfolgerungen
Insgesamt konnte ein Einblick in die Verteilung der δ2H-und δ18O-Werte im niedersächsischen Grundwasser und derfür diese Verteilung verantwortlichen Prozesse gewonnenund somit eine grundlegende Datenbasis für die Isotopen-zusammensetzung im Untersuchungsgebiet geschaffen wer-den, die als Grundlage für weitergehende Untersuchungendienen kann. Ein wichtiges Ziel dieser Studie stellt dieIdentifizierung des Kontinentaleffekts dar. Unsere Unter-suchungen zeigten, dass es eine räumliche Verteilung derWerte gibt und dass der Kontinentaleffekt innerhalb des Un-tersuchungsgebiets nachzuweisen ist. Der Kontinentaleffekterstreckt sich in Niedersachsen in Nordwest-Südost-Rich-tung und zeigt sich in einer Abnahme im Isotopensignal inRichtung des Landesinneren. Dabei wirkt sich der Konti-nentaleffekt deutlich auf die Berechnung des Höheneffektsaus, da die Isotopenunterschiede auf Entfernungen von biszu 210km gemessen wurden. Dies ist der Grund für dieim Vergleich zu den Literaturdaten weitaus höheren Wertefür den Höheneffekt. Letzterer kann hier nicht nachgewie-sen werden, sondern ist vom Kontinentaleffekt überprägtist. Durch die Analysen wurde außerdem sichtbar, dass dieIsotopenwerte stark von der Evaporation abhängen und da-her zwischen verschiedenen Landnutzungsformen und inunterschiedlichen hydrogeologischen Räumen Differenzenim Isotopensignal auftreten. Diese Beobachtungen sind aufdie variierenden Porengrößen, den Pflanzenbewuchs sowiedie Expositionsbedingungen zurückzuführen. Zur genaue-ren Betrachtung aller Prozesse (Kontinentaleffekt, Höhen-
effekt, Landnutzung und Hydrogeologie) und zur Differen-zierung des wechselseitigen Einflusses dieser Prozesse sindweitere Untersuchungen nötig, für die die vorliegende Stu-die eine solide Datenbasis liefert.
Danksagung Unser Dank gilt dem Niedersächsischen Landesbetriebfür Wasserwirtschaft, Küsten- und Naturschutz (NLWKN), dem Ol-denburgisch-Ostfriesischen Wasserverband (OOWV), dem Wasserver-band Peine sowie dem Trink- und Abwasserverband (TAV) „Bourtan-ger Moor“ für die Genehmigung zur Beprobung zahlreicher Messstel-len. Ein besonderer Dank gilt dabei J. Thomas (NLWKN), S. Cording(NLWKN), H. Seidel (NLWKN), S. Beck (NLWKN), T. Armke (Was-serverband Peine) und A. Rawe (TAV Bourtanger Moor) für die Un-terstützung bei der Geländearbeit. Wir danken J. Elbracht und D. Bud-ziak, sowie den Mitarbeitern des Landesamtes für Bergbau, Energieund Geologie (LBEG) für die Bereitstellung von Grundwasserproben.Weiterer Dank gilt S. Koopmann und J.L. Schukies für Hilfe bei derProbennahme sowie C.-C. Brombach und L. Knigge für die Unterstüt-zung bei Laborarbeiten. Wir danken J. Barth sowie einem anonymenGutachter für die hilfreichen Anmerkungen, die maßgeblich zur Ver-besserung dieses Artikels beigetragen haben.
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