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Vorlesung 2 - 02.06.2017
Dielektrika im elektrischen Feld II
Piezoelektrizität
Pyroelektrizität
Elektrokalorischer Effekt
Ferroelektrizität
Zusammenfassung
Kontakt: Peter.Neumeister@ikts.fraunhofer.de
© Fraunhofer IKTS Seite 2
Plattenkondensator:
Plattenkondensator: Annahmen eindimensional, Dielektrikum linear, isotrop und homogen,
Streufelder vernachlässigbar
DAQ f /
Ladungsbilanz Induktionsgesetz elektrische Flussdichte D elektrisches Feldstärke E
dUE /
Elektrode Elektrode
Materialgleichunge - Permittivität
d
U
A
Q
ED
fe
e
d
A
U
QC
f
e
A
dQU
f
e d
UAQ f
e
Ladung vorgegeben (Elektrode offen) Spannung vorgegeben (Elektrode angeschlossen) Definition C
V
ff
A
QdVAdD gradE
W
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Polarisationsarten
Orientierungspolarisation: H2O, BaTiO3
In Flüssigkeiten, Gasen und Ferroelektrika sindbereits Dipole vorhanden, die durch dasangelegte Feld ausgerichtet werden.
Elektronenpolarisation:Die Ladungswolke der Elektronen wirdgegenüber dem Kern verschoben. Hierausresultiert ein Dipolmoment. Dies tritt immerauf.
Ionenpolarisation: z.B. NaClVerschiebung der Position der Ionen (inFestkörpern mit gebundener Ladung
Raumladungspolarisation (Komposite):Sie tritt auf, wenn im Material in räumlichbegrenzten Bereichen freie Ladungsträgervorhanden sind.
W
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Die Materialeigenschaften werden durch die Polarisierbarkeit
P(E,T, mechanische Spannung, Vorgeschichte) beschrieben
Klassifizierung dielektrischer Werkstoffe
...),,,(0 tETPED e
Stoffgleichung, allgemeiner Ansatz
Polarisation infolge
elektrischen Feldes
mechanischer Last/Deformation
temperaturabhängigen intrinsischen Dipols
elektrisch (mechanisch) schaltbaren
intrinsischen Dipols
W
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p0
400 K Temperatur
ferroelektrisch
BaTiO3 – Elementarzelle, Phasenübergang bei TCW
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Piezoelektrizität
Erscheinungsbild, Mechanismus,
mathematische Beschreibung
Anwendungsbeispiel Kraftsensor
Piezolektrische Resonatoren
Anwendungsbeispiel Zerstäuber
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Piezoelektrizität – Entdeckung 1880 -1882
Experimente von Pierre und Jacques Curie offenbarten, dass bei einer Reihe von Kristallen (Turmalin, Quarz,
Topas, Rochelle Salz) Oberflächenladungen auftreten, wenn diese Kristalle mechanisch belastet werden. Sie
fanden, dass dieses Effekts von der Kristallstruktur und dem Kristallschnitt abhängt [1880].
Sie bezeichneten diese Phänomen als „Piezoelektrizität“ zur Unterscheidung zu den damals bereits
bekannten Effekten der reibungsinduzierten statischen Aufladung und der Pyroelektrizität, d.h. der
Ladungsfreisetzung durch Erwärmung.
1881 leitete Lippmann auf Basis thermodynamischer Rechnungen ab, dass die piezoelektrischen Kristalle auf
ein elektrisches Feld durch Verformung reagieren. Die Brüder Curie bestätigten diesen „inversen
piezoelektrischen Effekt“ experimentell. Sie führten den quantitativen Beweis für die komplette
Reversibilität der elektro-elasto-mechanischen Verformung piezoelektrischer Kristalle.
http://www.piezo.com/tech4history.html#firsgen
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Piezoelektrizität - Mechanismus
Atomare Ursache für den piezoelektischen Effekt ist die Änderung der Polarisation (Dipoldichte im Volumen) durch Verformung des Kristalls. Die Änderung der Polarisation ändert gleichzeitig die Dichte von Oberflächenladungen, messbar als Spannung zwischen den entsprechenden Oberflächen bzw. als Stromfluß bei elektrischer Verbindung der entsprechenden Oberflächen.
Zur Größe des Effekts: 1 x 1 x 1 cm3 Würfel aus Quarz liefert bei 2 kN korrekt eingekoppelter Kraft eine Spannung von 12.500 V [7].
http://en.wikipedia.org/wiki/Piezoelectricity
Direkter piezoelektrischer Effekt: Durch mechanischen Druck verlagert sich der positive (Q+) und negative Ladungsschwerpunkt (Q–). Dadurch entsteht ein Dipol, eine elektrische Spannung am Element.
Si 4+
O 2-
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Piezoelektrizität – Materialgleichung
EPED reee 00Piezoelektrizität ist ein Kopplung zwischen elektrischem und mechanischem Verhalten.• linear• symmetrisch
Zur Beschreibung des piezoelektrischen Verhalten werden beide Gleichungen kombiniert. Darin sind
D - Vektor der dielektrischen VerschiebungS - Tensor der mechanischen DehnungT - Tensor der mechanischen SpannungE - Vektor der elektrischen Feldstärke
Werkstofftensoren in Voigt-Notation zur Beschreibung der Werkstoffeigenschaften dij – piezoelektrische Ladungskonstanteneij - Dielektrizitätskonstanten, eT – konstante mechanische Spannungsij - elastische Nachgiebigkeit , sE – konstantes E-Feld
sTS
S - Dehnung, s - Nachgiebigkeit, T – Spannung
EdTsS t
E
ETdD T e
( )t - transponiert
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Piezoelektrizität – Materialgleichung
Lineares Gleichungssystem volls tändig oder teilweise invertierbar
=> 4 übliche Notationen
d, h, e, g – piezoelektrische Kopplunge, b – Permittivität, inverse Permittivitäts, c – mechanische Nachgiebigkeit, Steifigkeit( )T, ( )S, ( )E, ( )D – Werte bei konstanter mech. Spannung, Verzerrung, elektrischem Feld, dielektrischer
Verschiebung
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Piezoelektrizität – Materialgleichung
Die Koeffizienten eines bestimmten Werkstoffes werden üblicherweise in einer Matrix zusammengefasst (Van Dyke Matrix).
Z.B. gilt für a – Quarz folgende Form ->
k
T
ik
k
j
E
ij
j
i ETdD
e3
1
6
1
i,k - 1,2,3(kartesische Raumrichtungen)j - 1,2,3,4,5,6
Van Dyke Matrix für die Koefizienten sE, d und eT von a - Quarz
kki
k
j
E
ij
j
i EdTsS
3
1
6
1
12
13
23
33
22
11
T
T
T
T
T
T
T j
© Fraunhofer IKTS Seite 14
Piezoelektrizität – Anwendungsbeispiel Kraftsensor
Die „Press Force“ Sensoren basieren auf dem piezoelektrischen Messprinzip.
Die auf den Quarz wirkende Kraft erzeugt am Signalausgang eine proportionale Ladung. Der nachzuschaltende Messverstarker (z.B. ICAM Typ 5073A...) wandelt diese in ein auswertbares Prozesssignal um (z.B. 0 ...10 V). Abhängig vom Sensortyp werden Zugkrafte bis zu 16 % des Druckkraftbereichs gemessen. Sie werden jedoch häufig für die Detektierung von Werkzeugabzugskraften z.B. nach Einpressvorgangen verwendet.
ETdD T e
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Piezoelektrizität, Anwendungsbeispiel Resonatoren
Bereitstellung von Aerosolen
Inhalationsgeräte
EdTsS E
ETdD T e
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Piezoelektrische AlN – Schichten für Hartmetallwerkzeuge
AFM-Aufnahmen einer 20 μm AlN-Schicht
auf WC/Co-Hartmetall. Die Schicht hat eine
<103>-Textur. Bildgröße 30 x 30 μm.
Geeignet für Prozesskontrolle ?
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Piezoelektrische Zustandsgleichungen für Piezokeramik, Kopplungsfaktoren
Van Dyke Matrix für gepolte Piezokeramiken
Polungsrichtung in z-Richtung
Bsp. für E,S-Form (Struktur für andere Gleichungsformen analog)
transversalisotrop
10 Koeffizienten (5 mechanisch, 3 piezoelektrisch, 2 dielektrisch)
EEE ccc 1211662
1
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Kopplungsfaktoren
Bauteilformen
Bestimmung eines konsistenten Datensatzes der piezoelektrischen Koeffizienten durch Kombination geeigneter Resonatoren [DIN 50324-2]
Transversalschwingung
Radialschwinger, Dickenschwinger
Dickenscherschwingung
Längsschwinger
Energie eelektrisch teeingekoppe
wirdgewandelt Energie emechanischin der Energie,en elektrischder Teil2 k
ET s
dk
3333
2
332
33e
Beispiel Längsschwingung:
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Impedanzmessung erfolgt mittels Impedanzanalysator, z.B. HP4149A
Ausgabe:
|z|, theta = f()
Messprobe
Impedanzmesstechnik
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Impedanzverhalten piezoelektrischer Resonatoren
Kondensator, Dielektrikum ohne Piezoeffekt
Verhalten eines Kondensator mit
Kondensator, Dielektrikum mit Piezoefekt,
Impedanzkurve des Kondensator ist durch
Resonanzschwingungen überlagert
C
CI
UZ
1||
max
max 90
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Impedanzverhalten piezoelektrischer Resonatoren
Elektrisches Ersatzschaltbild
Elektromechanische Analogie
C1 – Reziprokwert der FedersteifigkeitL1 – träge MasseR1 – interne Verluste
Serien- und Parallelfrequenz
fs fp
11
1
2
1
CLfs
11
1
2
1
CCL
CCf p
Resonator-Kopplungsfaktor
2
22
2
p
sp
efff
ffk
beschreibt die Verteilung der piezoelektrisch gewandelten Energie zur Gesamtenergie
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Experimentelle Bestimmung der piezoelektrischen Koeffizienten Beispiel: Kopplungsfaktor kp für die Radialschwingung
Die piezoelektrischen Koeffizienten können durch Kombination der beiden Gleichungen bestimmt werden. Messgrößen sind fs, fp, und e33
T
Resonator-Kopplungsfaktor
Materialkopplungsfaktor
2
2
2
5
p
sp
p
sp
pf
ff
f
ffk
TEEpss
dk
331211
3122
e
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Mess- und Rechenschema [DIN 50324-2]
Details in: Heywang u.a., Piezoelectricity, Springer Verlag
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Pyroelektrizität
Erscheinungsbild, Mechanismus
mathematische Beschreibung
Anwendungsbeispiel IR Sensor
Elektrokalorischer Effekt
© Fraunhofer IKTS Seite 25
Pyroelektrizität
Pyroelektrizität bezeichnet die Freisetzung gebundener Ladungen an Oberflächen polarer Werkstoffe bei Erwärmung. Diese Ladungsfreisetzung resultiert aus der Temperaturänderung der spontanen Polarisation.
Freie Ladungen können durch Messung der Spannung zwischen den Oberflächen bzw. durch Stromfluss bei Zwischenschaltung eines Messkreises bestimmt werden.
Bei steigender Temperatur sinkt die Größe des Dipolmomentes (Verringerung des Abstandes der Ladungen). Das ist äquivalent zur Verkleinerung der Polarisation. Als Folge werden Ladungen in den Elektroden frei, die entweder über einen Außenkreis abfließen oder die Spannung erhöhen.
PS – spontane Polarisation der Elementarzelle infolge intrinsischen Dipols
analog gilt dies für bleibende (remanente) Polarisation Pr eines gepolten Körpers
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Pyroelektrizität – Materialgleichung
totalPED 0eMan geht von der dielektrischen Verschiebung eines polaren Werkstoffes aus.
Die Polarisation wird in den feldunabhängigen/bleibenden Beitrag Pr und den feldinduzierten Anteil Pind aufgetrennt, wobei Pind mit der Dielektritätszahl e = e0 (er - 1) erfasst wird.
Die Ableitung nach der Temperatur ergibt:(Temperaturunabhängiges elektrisches Feld)
Darin sind pg – der generalisierte Pyrokoeffizientp – der wahre Pyrokoeffizient
(elektrisches Feld in Richtung von Pr)
rrind PEPPED ee 0
TEpp
TE
T
Pp
T
D
g
rg
e
e
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Pyroelektrizität – Sensoren für IR Strahlung
Pyroelektrischer Detektor, Hybridbauweise
Pyroelektrischer Detektor, Dünnschichttechnologie
Sicherheit
Bauthermografie
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Elektrokalorischer Effekt – Inverse Pyroelektrizität?
Reversible adiabatische Temperaturänderung infolge einer reversiblen Änderung der Entropiedichte durch Einbringen eines elektrischen Feldes
Thermodynamik reversibler Materialien liefert Gleichung zur Vorhersage der Temperaturänderung
T – Temperatur cE – spezifische Wärme
Großer Effekt ist durch die Änderung von e über der Temperatur, also in der Nähe der Phasenüberganstemperatur zu erwarten.
Physikalische Ursache noch nicht hinreichend geklärt.
dET
DT
c
TT SE
E
EE
,)(
2
1
Änderung des Polarisationsverhaltens mit der Temperatur
© Fraunhofer IKTS Seite 29
Elektrokalorischer Effekt
A. S. Mischenko, et al.Giant Electrocaloric Effect in Thin-Film PbZr0.95Ti0.05O3, Science 311, 1270 (2006); DOI: 10.1126/science.1123811
MaterialsystemPbZr0.95Ti0.05O3 Dünnschicht, Dicke 350 nm
Elektrokalorischer Effekt T
Maximale Änderung P(T)
Abschätzung:Elektrokalorische Temperaturänderung durch Änderung des angelegten elektrischen Feldes von 12 K für E2 = 776 kV/cm und E= 480 kV/cm bei T = 226 °C, Wärmemenge cT = 4,02 kJ/kg
dET
PT
c
TT SE
E
EE
,
2
1
)(
© Fraunhofer
PMN-PT-Multilayer (0.925PMN-0.075PT)
elektrokalorischen Effektes in keramischen Multilayern
30
Taus ~ Tein
Molin et. al., JACS 2017
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Ferroelektrizität
Erscheinungsbild
Spontane Polarisation und Bildung ferroelektrischer Domänen
Struktur von Domänenwänden
Polarisationsänderung durch ein äußeres elektrisches Feld
Zusammenhang Dehnung und Poalrisation
Polarisationsänderung durch ein mechanischen Druck
Kraft-Dehnungs-Kennfeld
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Ferroelektrizität - Erscheinungsbild
Kennzeichen der Ferroelektrizität ist die Schaltbarkeit der Polarisation durch eine äußeres elektrisches Feld (ferroelektrisches Verhalten) bzw. eine äußere mechanische Spannung (ferroelastisches Verhalten).
Dehnungshysterese
Polarisationshysterese
Ferroelastische Verformung
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p0
400 K Temperatur
ferroelektrisch
BaTiO3 – Elementarzelle, Phasenübergang bei Tc
© Fraunhofer IKTS Seite 34
Ferroelektrische Symmetrien am Beispiel BaTiO3
© Fraunhofer IKTS Seite 35
Ferroelektrizität – Ausbildung ferroelektrischer Domänen BaTiO3 – Keramik
Dipole ordnen sich über viele
Elementarzellen und bilden
ferroelektrische Domänen
Diese sind z.B. im FESEM
nachweisbar.
Richtungen der
Polarisationsvektoren
entsprechen den
kristallografischen
Hauptrichtungen [100, 010, 001]
=> tetragonale Symmetrie
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Atomic-scale study of electric dipoles near charged and uncharged domain walls in ferroelectric films
CHUN-LIN JIA, SHAO-BO MI, KNUT URBAN, IONELA VREJOIU, MARIN
ALEXE AND DIETRICH HESSE
Nature materials, Vol 7, JANUARY 2008 www.nature.com/naturematerials
-> Measurmenet of ion positions by aberration-corrected transmission electron microscope
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PZT – SrTiO3 – thin film heterostructures
SrTiO3
SrTiO3
Pb Zr 0,2 Ti 0,8 O3
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Image of an longitudinal domain wall (LDW) segment
Arrows denote the geometric central
plane of the wall, which is referred to as
the origin for quantitative analysis of the
dipole distortion across the wall area.
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LDW quantities as a function of the distance expressed in units of c from the central plane of the LDW
a, c-axis lattice parameter. Blue
squares and red squares show the
values measured from Pb to Pb
atom positions and from Zr/Ti to
Zr/Ti, respectively.
b, a-axis lattice parameter. Blue
circles and red circles show the
values measured from Pb to Pb
atom positions and from Zr/Ti to
Zr/Ti, respectively.
c, Tetragonality c/a calculated from
displacement parameters
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LDW quantities as a function of the distance expressed in units of c from the central plane of the LDW
d, The displacements of the Zr/Ti
atoms (Zr/Ti ) and the O atoms (O)
across the LDW. Positive values
denote upward shifts and negative
values downward shifts.
e, Polarization
© Fraunhofer IKTS Seite 41
Polung ferroelektrischer Keramiken
Einprägen einer permanenten Polarisation
(Polung) durch Ausrichtung der
Polarisationsvektoren
(Domänenwandverschiebung) und Aufladung
Q = idt = Pr
Typische Daten
Remanente Polarisation von PZT-Werkstoffen
Pr = 30 µC / cm2
Polarisationsarbeit
Wp = 1,2 J/cm3
Domänenwände werden in einem zufälligen Potential festgehalten. Die Grenzfläche ist rauh. Bei Einleitung einer äußeren Kraft, z.B. das elektrische Feld, kann sich die Wand bewegen (gestrichelter Bereich),
© Fraunhofer IKTS Seite 42
Domänenstruktur ferroelektrischer Keramiken
PZT, Domänenstruktur gemessen mittels PFM [Herber, TU HH]
PZT, vereinfachtes Modell der Domänenstruktur und ihrer Änderung bei Anwendung eins externen elektrischen Feldes
Makroskopische Polarisation
P = Null P, S > Null
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Domänenstruktur in tetragonalen und rhomboedrischen Kristalliten
Heywang u.a. Piezoelectricity, Springer Verlag
typische Orientierung
der Domänenwände
zur spontanen
Dipolrichtung der
angrenzenden
Domänen je nach
Kristallsymmetrie
Ursache
Energieminimierung
durch Reduktion von
elektr. Eigenfeldern
und mech.
Eigenspannungen
wenn:
PS,n sowie spontane
Gitterverzerrungen in
Domänenwandebene
stetig
© Fraunhofer IKTS Seite 44
Ferroelektrizität – Modell zur Hysteresebildung
Die Richtungsänderung des P – Vektors über eine Potenzialbarriere ist der Grund für die Ausbildung der Hysteresekurven der Polarisation und der Dehnungbei bipolarer Ansteuerung
A von Hippel, Rev. Of Modern Physics, 22, no.3, (1950)E Burscu, Investigation of Large Strain Actuation in Barium Titanat, Thesis CIT, 2001
Kubische EZ tetragonale EZ
© Fraunhofer IKTS Seite 45
Generator
Cx, Probe
Cm, Mess-
kondensator
Verstärker
Um, X
Up, Y
Rm
, Mess-
widerstand
Generator
Cx, Probe
Verstärker
Um, X
Up, Y
a) Messkondensator (Sayer–Tower–Schaltung), Ladungsintegration am Messkondensator
b) mit Messwiderstand, Strommessung und numerische Integration
Messung der schaltbaren Polarisation (weiche Piezokeramiken), Messschaltungen
© Fraunhofer IKTS Seite 46
Messplatz : Ferroelektrische Hysterese
Spannung Strom
Messprobe
© Fraunhofer IKTS Seite 48
Dehnungshysterese und piezoelektrischer Arbeitspunkt
0
1
2
3
4
5
6
-4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4elektrische Feldstärke [V/µm]
rel.
Deh
nu
ng
[1E
-3]
ECII
Smin
SA
Sr
ECIII
ECI
gepolter Zustand
=> Arbeitspunkt für piezoelektrische
Anwendungen
linearisierte Dehnungsantwort
=> Anstieg: d33
Großsignalantwort
(nach Polen)
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Polarisationshysterese vs. T,E T = [-190 … 150] °C , E = [1; 1,5 and 2] kV/mm, Werkstoff PIC 255
25 °C 75 °C 150 °C
-100 °C -50 °C 0 °C
Ec
Pr
© Fraunhofer IKTS Seite 50
Polarisationshysterese, PIC 255 Domänenpinning bei spezifischen Datenkombinationen [TN, Ec]
Domänenbewegung oberhalb der [TN, Ec] - Grenzlinie
© Fraunhofer IKTS Andreas.Schoenecker@ikts.fraunhofer.de
Abgeleitetes Technologiediagramm zur Polung Beispiel PIC 255
© Fraunhofer IKTS Andreas.Schoenecker@ikts.fraunhofer.de
Laserinterferometer Laser- Triangulation
© Fraunhofer IKTS Andreas.Schoenecker@ikts.fraunhofer.de
Zusammenhang Dehnung und Polarisation
© Fraunhofer IKTS Andreas.Schoenecker@ikts.fraunhofer.de
Zusammenhang Dehnung und Polarisationphänomenologische Beschreibung
Q33 – Elektrostriktionskoeffizient, Pr – remanente Polarisation, P3 – Polarisation im E-Feld
2
333333
2
333 2 PQPPQPQS rr
2
333 rr PQS remanenten Dehnung (Orientierungspolarisation)
Dehnung bei kleiner Feldstärke um gepolten Zustand (Ionenpolarisation, Pr = konst.)
EdPPQPS r
l
3333333 2)(
2
3333 )( PPQS r
© Fraunhofer IKTS Andreas.Schoenecker@ikts.fraunhofer.de
PIC255 100mHz 20°C 2kV 0MPa
-4,00
-3,00
-2,00
-1,00
0,00
1,00
2,00
3,00
4,00
5,00
-2,5 -2,0 -1,5 -1,0 -0,5 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5
elektrisches Feld [kv/mm]
rel. D
eh
nu
ng
Dehnung
calc
Laser
PIC255 1Hz 20°C 2kV 0MPa
-50
-40
-30
-20
-10
0
10
20
30
40
50
-2,5 -2,0 -1,5 -1,0 -0,5 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5
elektrisches Feld [kv/mm]
Po
laris
ati
on
[µ
C/c
m²]
Messung
Berechnung
Messung
Vergleich Messung - Rechnung
Zusammenhang Dehnung und Polarisation
© Fraunhofer IKTS Andreas.Schoenecker@ikts.fraunhofer.de
Ferromechanischer Effekt (Ferroelastizität)
© Fraunhofer IKTS Andreas.Schoenecker@ikts.fraunhofer.de
Stauchung unter uniaxialem Druck
bleibende Stauchung
Spannungs-Dehnungs-Diagramm einer gepoltenferroelektrischen Keramik
Startpunkt:gepolte Probe
Seite: 58
-120
-100
-80
-60
-40
-20
0
20
0 200 400 600 800 1000 1200
Applied Voltage [V]
Ab
so
lute
Dis
pla
ce
me
nt
[µm
]
0
5
10
15
20
25
30
0 30 60 90 120
Applied Stress [MPa]
Defl
ecti
on
[µ
m]
Sample 1
Sample 4
Sample 6
Einfluss mechanischer Spannungen auf das Dehnungsverhalten
Auslenkungshysterese
unter statischer Vorlast
Auslenkung bei 2 kV/mm
und statischer Vorlast
Quelle: E. Hennig, P. Pertsch, ACTUATOR 1996, 5th. International Conference on New Actuators, June 1996, Bremen, Germany
Auslenkungssteigerung durch Vorspannung
© Fraunhofer IKTS Seite 59
---
-
P
+ +
- -
Temperaturerhöhung
+++ +++
+ +++
-- --- -
P = p Ts Ps
+
--
P
+ ++ +
- --
T = RT
Ps
+
--
P
+ ++ +
- --
T = RT
Pyroelektrizität:
Ferroelektrizität:P
E = 0
P
E-Feld
P
E = 0
Piezoelektrizität:
P = 0 / Pr
vor der Belastung
P = 0 / Pr
vor der Belastung
P = 0 / Pr
nach der Belastung
P = 0 / Pr
nach der Belastung
P > 0
+
--
P
+ ++ +
- --
Elektr. Belastung
E
E
P > 0
+
--
sP
+ ++ +
- --
s
mech. Belastung
q
q
s
Zusammenfassung