Reaktorsicherheit I Entsorgung I Strahlenschutz
Untersuchung des Einflusses von Bentonitkolloiden auf den Transport von Radionukliden in Kristallin Ulrich Noseck, Judith Flügge (GRS), Thorsten Schäfer (KIT-INE)
GRS Fachgespräch 19. und 20. Februar 2013 Reaktorsicherheit I Entsorgung I Strahlenschutz
Bedeutung von Kolloiden für die Langzeitsicherheit von Endlagern
Kolloide können Transport von Radionukliden forcieren, insbesondere bei stark sorbierenden Radionukliden advektivem Grundwassertransport
Radionuklidtransport in der Wirtsformation (Granit) Barriere: Rückhaltung von Radionukliden durch Sorption
hohem pH-Wert, niedriger Salinität großen geochemischen Gradienten
Kolloide: Teilchen mit Größen von 1 nm
bis zu 1000 nm Oberflächeneigenschaften
dominieren
Mobilität? Langzeitstabilität?
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Bedeutung von Kolloiden für die Langzeitsicherheit von Endlagern Kolloide sind in allen natürlichen Gewässern vorhanden
Prozess der Kolloidgenerierung
Eindringen von gering salinarenWässern in den Endlagerbereich
Bentoniterosion an der Grenzfläche zum Porenwasser
Kolloid- und Radionuklidfreisetzung aus dem Bentonit
Kolloidgetragener Transport durch die Klüfte
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Projekt CFM (Colloid Formation and Migration)
Internationales Projekt im Felslabor Grimsel mit vielen internationalen Partnern
Ziele1. Prozessverständnis
• Untersuchung der Bentonit-Erosion / Bildung von Kolloiden an der Grenzfläche zwischen Bentonitbuffer und Porenwasser
• Ermittlung der Mobilität von Kolloid-gebundenen Radionukliden / Homologen unter möglichst realitätsnahen hydraulischen Bedingungen
• Bestimmung des Einflusses von kinetischen Prozessen
2. Langzeitsicherheit• Ermittlung der Auswirkung auf den Radionuklidtransport im Endlagersystem• Erhöhung des Vertrauens in Rechencodes, r3t
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CFM Partners
Min-Hoon Baik Korea Atomic Energy Research Institute (KAERI)
Kazuki Iijima Japan Atomic Energy Agency (JAEA)
Kotaro Nakata Central Research Institute of Electric Power Industry (CRIEPI)
U. Yamada, M. Suzuki National Institute of Advanced Industrial Science &Technology
U. Alonso, T. Missana The Centre for Energy-Related, Environ. &Technological Research
P. Hölttä, K. Koskinen University of Helsinki, POSIVA
Bill Lanyon Fracture-Systems Ltd.
T. Trick, K. Kontar SOLEXPERTS AG, Swiss precision monitoring
I. Blechschmidt, A. Martin NAGRA
C. Degueldre PSI, Laboratory for Waste Management (LES)
T. Schäfer, F. Huber, W. Hauser, Karlsruhe Institute of Technology (KIT)A. Pudewills, Horst Geckeis Institute for Nuclear Waste Disposal (INE)
S. Wold, V. Cvetkovic Royal Institute of Technology, representative for SKB
Paul Reimus Los Alamos National Laboratory (LANL)
U. Noseck, J. Flügge Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit (GRS) mbH
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Nagra 2004 Heterogene Zone Wasserführende Klüfte
Kluftöffnungsweite im Bereichvon 1- 3 mm meist gefüllt
Scherzone im Felslabor Grimsel
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Querschnitt durch die Scherzone / Bohrlöcher
xxx
CRR 1997 - 2004(Run #32)Abstand: 2,2 mAusstrom: 150 ml/minTransportzeit: ~2 h
CFM 2004 - 2015Abstand: 6,2 mAusstrom: 10 – 150 ml/minTransportzeit: 8 – 100 h
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CFM Feldexperimente
Feldexperimente mit idealen Tracern, Kolloiden und Homologen (chemisch sehr ähnliche Elemente)Typischer Ablauf Injektion eines Cocktails aus Bentonit-Kolloiden und Homologen / Radionukliden
Injektionsbohrloch
Extraktionsbohrloch
Formations-wasser mit Homologen und Bentonit-kolloiden vorkonditioniert • 3- / 4-wertige Homologe
quantitativ an Kolloide gebunden
(Ein-)/Ausstromrate für die Dauer des Experiments konstant
Online-/Offline-Messung der Durchbruchskurven am Extraktionsbohrloch
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Modell
Kluft als poröses Medium (2-D)
Komponenten und ihre Wechselwirkungen Mobile und immobile Kolloide Sorption und Filtration von Kolloiden Schadstoffe
• Gelöst • Sediment-gebunden• Kolloid-gebunden
Lineare / nicht-lineare Sorption, kinetisch kontrolliert Radioaktiver Zerfall
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Modellierung: Vorgehensweise
Durchbruchskurven der idealen Tracer Ableitung der hydraulischen Parameter Dispersionslänge
Durchbruchskurven der Kolloide Identifikation der relevanten Wechselwirkungen Ableitung von Parametern (Verteilungskoeffizienten, Raten)
Durchbruchskurven der Homologe / Radionuklide Spielt Desorption von den Kolloiden eine Rolle Ableitung von Parametern (Verteilungskoeffizienten, Raten)
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Durchbruchskurven der idealen Tracer
165 ml
50 ml
10 ml
08-02, 10-01, 10-03
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Simulation der Durchbruchskurven der idealen Tracer
Parameter Wert
Dimensionalität 2D
Mächtigkeit [m] 5∙10‐3
Dipol‐Abstand [m] 6,2
Porosität [‐] 0,115
Dispersionslänge [m]
‐ Longitudinal‐ Transversal
0,30,1
Diffusionskoeffizient [m2 s‐1] 2,0∙10‐11
Permeabilität [m2] 5,5∙10‐11
Gesteinsdichte [kg m3] 2670
Temperatur [K] 293,15
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CFM-RUN 10-01: Kolloide
Ergebnis der Simulation Irreversible Wechselwirkung
(Filtration) reduziert die wiedererhaltene Menge Zusätzlich, geringe
reversible Wechselwirkung:
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CFM RUN 10-01: Homologe
Ergebnis der Simulation Desorption (Kinetik) der Homologe von den Kolloiden ist relevant
Höhere Desorptionsrate für dreiwertige Homologe (Eu, Tb) gegenüber vierwertigen (Hf, Th)
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CFM RUN 10-01: Wiedererhaltungsraten
0
10
20
30
40
50
60
70
Th Hf
Modell
TbEu
ModellExp. Modell
Wie
dere
rhal
tung
srat
e [%
]Kolloide
Homologe (IV)
Homologe (III)
Exp. Exp.
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CFM RUN 10-03: Kolloide und Homologe
Experiment mit sehr langen Transportzeiten • Anwendung der hydraulischen Parameter aus RUN 10-01
• Kolloid/Matrix-Wechselwirkungsraten entsprechend RUN 10-01
Desorptionsraten der Homologe von den Kolloiden
• geringer als in RUN 10-01 (Abnahme mit zunehmender Transportzeit)
• Höhere Desorptionsrate für Homologe (III) gegenüber Homologen (IV)
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CFM RUN 12-02: Feldexperiment mit Radionukliden
Erstes Dipolexperiment mit Radionukliden Einstrombedingungen unverändert Ausstrom: 25 ml/min Radionuklidcocktail
Bisher sind nur die Daten für idealeTracer verfügbar
RN A [Bq] M0 [µg]
Na‐22 2∙106 0.0087
Ba‐133 2.52∙106 0.266
Cs‐137 9∙105 0.281
Np‐237 1.3∙102 4.99
Am‐243 3.6∙102 0.0487
Pu‐242 2∙102 1.37
Th‐232 8.5∙10‐3 2.09
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Vorhersagerechnungen für Run 12-02: Idealer Tracer
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Vorhersagerechnungen für CFM RUN 12-02: Kolloide and Homologe
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Schlussfolgerungen
Feldexperimente unter naturnahen Bedingungen erfolgreich Stabile Verhältnisse in der Kluft über lange Zeiträume Höhere Transportzeiten der CFM-Versuche erlauben Untersuchung der Kinetik
Simulationsrechnungen Generell gute Beschreibung der Experimente mit gewähltem Modell
• Ein Datensatz für hydraulische Parameter• Filtration von Kolloiden ist relevant mit konstanter Rate beschreibbar zusätzlich geringe reversible Wechselwirkung
Desorption der Homologe von Kolloiden • Wichtiger, kinetisch gesteuerter Prozess• Anstieg der Desorptionsraten mit zunehmender Transportzeit
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Ausblick
Auswertung des Dipolexperiments mit Radionukliden Zeitabhängigkeit der Desorptionsrate Homologe vs. Radionuklide
Integration der Ergebnisse der verschiedenen Modellierergruppen
Weitere Feldexperimente an anderen Dipolen Kürzere und längere Transportwege Überprüfung der Übertragbarkeit der Ergebnisse
Integriertes Experiment Demonstration Kopplung von Bentonit-Erosion und Kolloid-getragenem Transport
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Acknowledgement
Wir bedanken uns bei den Partnern des CFM-Projekts im Felslabor Grimsel: KIT-INE (Germany), JAEA (Japan), SKB (Sweden), CRIEPI (Japan), KAERI (Republic of Korea), POSIVA (Finland), NAGRA (Switzerland), USDOE (USA).
Vielen Dank für Ihre Aufmerksamkeit!