Universität Bielefeld
SFB 613
S. Cunovic1, W. Pfeiffer1, und A. Godt2
1Molekül- und Oberflächenphysik, Fakultät für Physik, Universität Bielefeld2Organische Chemie, Fakultät für Chemie, Universität Bielefeld
Photostromspektroskopie in EinzelmolekülkontaktenD10
Publikationen
[1] S. Dantscher, C. Schramm, S. Schramm, W. Pfeiffer, J. U. Würfel, M. Elbing, M. Mayor, H. B. Weber,"Photocurrents in nanoscale tunnel junctions and single-molecule contacts", Phys. Rev. B in revision (2008).
[2] D. Diesing, M. Merschdorf, A. Thon, and W. Pfeiffer,"Identification of multiphoton induced photocurrents in metal-insulator-metal junctions", Appl. Phys. B 78, 443 (2004).
[3] A. Thon, M. Merschdorf, W. Pfeiffer, T. Klamroth, P. Saalfrank, and D. Diesing,"Photon-assisted tunneling versus tunneling of excited electrons in metal-insulator-metal junctions", Appl. Phys. A 78, 189 (2004).
Resultate
Vorarbeiten wurden in Kooperation mit H.B. Weber und M. Mayor unter der Verwendung der Bruchkontaktmethode durchgeführt. Diese erlaubt die Präparation stabiler Einzelmolekülkontakte, die dann mit ultrakurzen Lichtimpulsen beleuchtet wurden. Messung mittels Lock-In Verstärker lieferte den Nachweis von Photoströmen.
IVC
Ti:Salaser
AOM/chopper
DC currentlaser induced signal
800nmmax. 12mWca. 1x109 W/cm2
400nmmax. 1mWca. 1x108 W/cm2
bias U
LIA
biphenylsymmetric molecule
diphenyl-anthracenesymmetric moleculechromophore absorption at about 400 nm
di(phenylethynyl)biphenylasymmetric molecule
Unterschiedliche molekulare Kontakte wurden untersucht
10 pA netto Photostrom durch ein einzelnes Biphenyl-Molekül
Im Vergleich zu Tunnelkontakten sind molekulare Kontakte sehr stabil. Der Photostrom macht sich durch eine Verschiebung des laserinduzierten Signals bezüglich der Kennlinie bemerkbar.
-0.2 0.0 0.210
-2
10-1
100
101
Curr
ent
|I|
[nA
]
Bias U [V]
10-4
10-3
10-2
Lase
r In
duce
d S
ignal [n
A]
800nm 400nm
Nichttriviale Wellenlängen-abhängigkeit des molekularen Photostroms für Anthracen-basierte Brückenmoleküle
Optimierung derAnkergruppen OPPE basierte
molekulare Drähte
Ziele
• Aufklärung des Ladungsträgertransportsin Oligo-PPE-Molekülkontakten
• Akzeptorassistierter Photostrom
• Kohärente Steuerung des Ladungstransfers in Metall - molekularer Tunnelkontakt - Metall-Kontakten
ArbeitsplanHerstellung von Molekülkontakten, die optische Anregung ermöglichen.
• "STM"-artige Kontakte
• "Nanoprobe"-basierte aktiv stabilisierte Kontakte
• Nanopartikel-Dimer-Kontakte
Synthese von OligoPPE mit unterschiedlichen Längen und Ankergruppen.
Synthese von Brückenmolekülen mit Akzeptoreinheit
Synthese eines molekularen Tunnelkontaktes
Kohärente Kontrolle des Ladungstransfers
Beantragte Stellen:
2 Jahre PostDoc-Stelle: S. Cunovic (Physik)(danach Doktorandenstelle über GA)
4 Jahre Doktorandenstelle: S. Karacor (Chemie)
Aufbau des Labors zur Photostromspektroskopie an Einzelmolekülkontakten
80 MHz
seit 2/2008Messungen an makroskopischen Tunnelkontakten
3µm Auflösung im Rastermodus
Tunnelstrom-"Maps" von Tunnelkontakten auf Glas (TP K3)
Zweiphotonen-induzierte Tunnelströme
Grenzflächen-Photospannungs-signale an Tunnelkontakten auf Si-Substraten
Konjugationsunterbrecher
Pulsformer Setup
Kryostat und Objektiv
(TP K3)
Universität Bielefeld
SFB 613, D10
Vernetzung im SFB
Akzeptorassistierte unidirektionale Photoleitung
Längenabhängigkeit der Photostromleitung
Synthese und Demonstration von molekularen Tunnelkontakten
Reproduzierbarkeit der Kontakte abhängig von Ankergruppe:
Anilin- und Pyridin-Einheit besonders gut geeignet,
schmale Leitwert-Verteilung(B. Xu and N. J. Tao, Science 301, 1221, 2003)
Symmetriebrechung im Kontakt erzeugt Vorzugsrichtung für den Ladungstransport der angeregten Elektronen
unidirektionaler Photostrom
Variation des Leitwertes
Aufschluss über den Ladungsträger-Transportmechanismus
D4 (fs-ESCA, as-Streaking): Untersuchung elektronischer Prozesse in Molekülen
K3 (Einzelmoleküldetektion): Methodische Zusammenarbeit bei Präparation und Charakterisierung von Nanopartikeln
K6 (Photochemische Reaktionen): Untersuchung photoinduzierter Prozesse
Z2 (Elektronenmikroskopie): Charakterisierung und Herstellung der Einzelmolekülkontakte unter Zuhilfenahme der Elektronenmikroskopie
Steuerung des Ladungsträgertransports durch geformte Lichtimpulse und durch Variation der "Carrier Envelope"-Phase ultrakurzer Lichtimpulse.
Wechselwirkung der Ladungsträger mit dem Lichtfeld kann Ladungstransfer fördern oder unterbinden ("Driven Tunneling") (F. Grossmann, et al., Journal of Statistical Physics 70, 229, 1993 ).
Oligo(para-phenylenethinylen) (OligoPPE) mit unterschiedlichen Kettenlängen und Ankergruppen
SH
Hex
Hex
HS
n
NH2
Hex
Hex
H2N
n
Hex
Hexn
SS
HS SH
N
Hex
Hex
N
nn
n
n
n
Bereits synthetisiertes OligoPPE
e--Akzeptoren
N N
O
O O
O
N
iPr
iPr iPr
iPr
Hex
Hex
N
OPent
OPent
N
O
O
H2N / HS
iPr
iPrHex
HexSH / NH2
N N
O
O O
O
H2N / HS
iPr
iPr iPr
iPr
Hex
Hex
SH / NH2
OPent
OPentn
n m
m
n
OPent
OPent
OPent
OPentHex
Hex
Hex
Hex
Asymmetrie durch unterschiedliche Seitenketten und
Kohärente Kontrolle des Ladungstransfers erfordert kohärente Transportpfade
steife "Unterbrecher"-Einheiten
tiefe Temperaturen (Tieftemperaturkryostat)
Spiroketale (steif)
Bicyclo[2.2.2]octan-Einheit (steif)
Hex
Hex
H2N / HS
n SH / NH2
n
Hex
H2N / HS
n
Hex
SH / NH2
nxHex
Hex
Hex
Hex
NO
O O
ON
x
SH / NH2
nHex
Hex
Hex
H2N / HS
n
Hex
Konjugationsunterbrecher
Ethylen-Einheit (flexibel)
H2N
Hex
Hex
NH2
Hex
Hex
A