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Kapitel 3 Ion-Ion Wechselwirkung (Debye-HückelTheorie) · Physikalische Chemie III/2...

Date post: 14-Sep-2019
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1 Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie) Kapitel 3 Ion-Ion Wechselwirkung (Debye-HückelTheorie)
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1Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

Kapitel 3

Ion-Ion Wechselwirkung

(Debye-Hückel Theorie)

2Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.1. Grundlegendes

Warum wichtig?

- Ionen sehen nicht nur LM-Moleküle

- Wechselwirkung zwischen Ionen zentrales Thema des vollständigen Bildes einer

Elektrolytlösung

- beeinflussen Gleichgewicht der Ionen in Lösung, Ionenwanderung

- Grad der Beeinflussung hängt ab vom Abstand der Ionen = wie viele Ionen sind in

Lösung?

3Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.2. Aufbau einer Ionenwolke

Da die Lösung aus solvatisierten Ionen und Wassermolekülen besteht, ist der erste

Schritt die willkürliche Auswahl eines Ions als Zentral- oder Referenzion. Diesem

Ion wird eine individuelle Ladung zugeschrieben. Das Wasser wird als

dielektrisches kontinuierliches Medium angesehen, der Rest der Ionen

„anonymisiert“ durch eine Ionenwolke angenähert. Übersteigt die Konzentration

von Ionen eines Vorzeichens das des anderen, entsteht eine lokale

Überschussladung (die totale Ladung der Ionenwolke muss natürlich gleich dem

des Zentralions, aber mit umgekehrten Vorzeichen sein!).

Die Lösung des Problems der Ion-Ion Wechselwirkung reduziert sich damit auf die

Berechnung der Überschussladung als einer Funktion des Abstandes r vom

Zentralion

4Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

rdr

dr

dr

d

επ4

)(1 2

2−=Ψ

3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

Grundlage für die Berechnung des Potentials aufgrund der Ladungsdichteverteilung ist die

Poisson’sche Gleichung. Aufgrund der radialsymmetrischen Verteilung der Ladungen kann diese

Gleichung in radialsymmetrischen Koordinaten geschrieben werden als:

ε...Dielektrizitätskonstante von Wasser

Um die Wechselwirkungsenergie zwischen Ion und seiner Ionenwolke berechnen zu können, muss

also das elektrische Potential der Ionenwolke am Ort des Zentralions bekannt sein. Dieses

Potential erhält man aus der Poisson’schen Differentialgleichung

5Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

Figur 16: Grundprinzip der Debye-Hückel-Näherung3

Die Ladungsdichteverteilung der Ionenwolke (plus Zentralatom) hängt natürlicherweise von der Verteilung der Ionen

in der Lösung ab. Zwei Faktoren spielen dabei eine zentrale Rolle:

- Anziehung der Ionen

- thermische Bewegung

Die Coulomb - Anziehung bewirkt eine Anhäufung negativer Ladung um ein positives Zentralion. Dieser Anziehung

wirkt aber die thermische Bewegung entgegen.

3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

Wird ein bestimmtes Volumenelement dV betrachtet, ist die überschüssige Ladungsdichte gleich

der totalen Ionendichte (Anzahl der Ionen pro Volumseinheit)

mal der Ladung dieser Ionen. Die Ladungsdichte ist damit gleich:

1 1 0 2 2 0 0 0......r i i i ii

n z e n z e n z e n z eρ = + + + =∑

Die Boltzmann - Verteilung erlaubt die Bestimmung der Verteilung der Teilchen als Funktion der

potentiellen Energie, oder genauer, als Funktion der Energie (oder Arbeit) gegen die zugrunde

liegenden Kräfte (elektrisch oder andere) der Ionen, wenn deren Konzentration von n0 nach ni0

verschoben wird.

6Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

7Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

kT

U

ii enn−

= 0

riezU ψ=

kT

ez

ii

ri

ennψ

−= 0

kT

ez

iii

iiir

ri

eezneznψ

ρ−

∑∑ == 00

0

Ohne Wechselwirkung: U=0, n0 = ni, d.h. die lokale ist gleich der Gesamtkonzentration. Sind die Kräfte

anziehend, ist U < 0 und n0 > ni0, d.h. Ionen werden angehäuft und vice versa.

Es gilt:

Als eine erste Annäherung werden NUR Coulomb - Wechselwirkungen betrachtet - damit ergibt sich für

die Energie

Für das Boltzmann - Gesetz ergibt sich damit:

7Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

bzw. für die Ladungsdichte:

8Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

kTez ri <<Ψ

kT

ez ri

eψ−

....2

11

2

+

+−=−

kT

ez

kT

eze ririkT

ez ri ψψψ

Als entscheidender Schritt in der Ableitung der Debye-Hückel - Theorie erweist sich

die Beschränkung auf schwach wechselwirkende Systeme, d.h. sehr verdünnten Lösungen

in denen die thermische Energie sehr viel größer als die Coulomb-WW ist, d.h.

Nur unter dieser Bedingung kann die Poisson - Gleichung geschlossen gelöst werden.

Unter diesen Bedingungen kann die Exponentialfunktion

in eine Taylorreihe entwickelt werden und nach dem 2. Glied abgebrochen werden,

d.h.

9Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

Für die Ladungsdichte ergibt sich damit der folgende Ausdruck:

∑∑∑ −=

−=i

rii

iii

ri

iiir kT

eznezn

kT

ezezn

ψψρ2

020

00

00 1

Der erste Term beschreibt die Ladung der gesamten Lösung und muss wegen der Elektroneutralität

der Lösung gleich null sein und man erhält:

∑−=i

riir kT

ezn ψρ2

020

∑=Ψi

rii eznkTdr

dr

dr

d

επ

)4

()(1 2

0202

2

Man erhält nun sowohl aus der Poisson-Gleichung als auch der Boltzmann-Verteilung Ausdrücke

für die Ladungsdichte

die zur linearisierten Fassung der Poisson-Boltzmann-Gleichung führen:

10Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

2ℵ

∑=ℵi

ii eznkT

20

202 4

επ

rdr

dr

dr

d

rΨℵ=Ψ 22

2)(

1

Die Konstanten können noch zu einer neuen Konstante

zusammengefasst werden gemäß:

ist keine willkürliche Größe sondern beinhaltet fundamentale Aspekte der Verteilung der Ionen

um ein Ion in Lösung (siehe später).

Damit ergibt sich die endgültige Fassung der Gleichung:

11Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

rru Ψ=

022

2

=ℵ− udr

ud

rr BeAeu +ℵ−ℵ +=

r

eB

r

eA

rr

r

+ℵ−ℵ

+=Ψ

Diese Gleichung kann durch Substitution

gelöst werden. Einige Umformungen führen zur Gleichung:

Diese Differentialgleichung hat die allgemeine Lösung

bzw. rücksubstituiert für das elektrische Potential:

12Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

rΨ ∞

Für eine vollständige Lösung müssen noch die Konstanten A und B durch geeignete Randbedingungen

bestimmt werden.

Die Konstante B ergibt sich aus der Bedingung dass für r→

gegen null gehen muss. Dies ist aber entsprechend der Gleichung nur möglich wenn B = 0.

Daher ist

r

eA

r

r

−ℵ

ε0ez

A i=r

eez ri

r

−ℵ

=Ψε

0

Für eine sehr verdünnte Lösung und der Sicht des Zentralions als Punktladung ergibt sich die

Konstante zu

und

Diese letzte Gleichung beschreibt die Änderung des elektrischen Potentials als

Funktion des Abstandes r eines Zentralions.

13Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

Aus beiden Gleichungen (Poisson und Poisson-Boltzmann) kann nun die Ladungsdichteverteilung

im Abstand r eines Zentralions berechnet werden und ergibt sich zu:

r

eez ri

r

−ℵ

ℵ−= 20

4πρ

Diese Gleichung gibt eine Ladungsdichteverteilung wieder, interessant ist aber vor allem die

totale Überschussladung in der Umgebung eines Zentralions.

14Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

drrdq r24πρ=

Unter Zugrundelegung einer radialen Verteilung ist die Ladung in einem schmalen Element dr im

Abstand r vom Zentralatom gegeben durch:

Figur 17: Zur Ableitung der Überschussladung um ein Zentralion3

0ezq iIonenwolke −=

0ezi+

Partielle Integration von r = 0 bis

und Berücksichtigung des Ausdruckes

für die Ladungsdichteverteilung ergibt

d.h. ein Zentralion der Ladung

ist umgeben von einer Ionenwolke der gleichen

aber entgegen gesetzten Ladung.

(Elektroneutralität!).

15Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

Figur 18: Repräsentation der Überschussladung um ein Zentralion als Einzelladung im Abstand r 3

rdreezdq ri

20 ℵ−= −ℵ

0=dr

dq

1−ℵ=r1−ℵ=r

Die radiale Verteilung der Ladung kann durch Kurvendiskussion der Gleichung für die Ladung

und der Bedingung berechnet werden und dies ergibt

Das Maximum der Ladung ist demnach in einer Distanz vom Zentralion zu finden.

16Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

1−ℵ

2/12

020

1 )1

4(

∑=ℵ−

iii ezn

kT

πε

wird demnach auch als Radius der Ionenwolke betrachtet (hat die Einheit einer Länge)

und heißt Debye-Radius.

Man sieht dass sich das Maximum der Elektronenwolke bei niedrigeren Konzentrationen weiter

vom Zentralion wegschiebt.

Figur 19: Abstandsabhängigkeit der Überschussladung um ein Zentralion3

17Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

Wieviel trägt die Ionenwolke zum elektrostatischen Potential bei?

Potential ohne Ionenwolke im Abstand r: r

ezir ε

0=Ψ

Potential mit Ionenwolke im Abstand r: r

eez ri

r

−ℵ

=Ψε

0

)1(000 −=−=Ψ ℵ−−ℵ

riir

ir e

r

ez

r

ez

r

eez

εεεPotential der Ionenwolke:

Für verdünnte Lösungen ist rre r −ℵ≈−ℵ−≈−−ℵ 111

und für die Ionenwolke ergibt sich damit das Potential: 1

0−ℵ

−=Ψε

eziIonenwolke

Das Gesamtpotential ist dann:1

00−ℵ

−=Ψεε

ez

r

ez iir

18Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.3. Debye-Hückel Theorie der Potential- und Ladungsdichteverteilung

Die Ionenwolke bedingt damit eine Abschirmung des Potentials des Zentralions –

es ist aus der Gleichung ebenfalls ersichtlich, daß der Beitrag der Ionenwolke zum

Potential am Ort des punktförmigen Zentralions sich so verhält, als ob im Abstand

1−ℵeine punktförmige Ladung genau entgegengesetzten Vorzeichens vorhanden wäre.

19Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung3.4. Thermodynamische Betrachtung und die Einführung des Aktivitätskoeffizienten

IIG −∆

Eine Überlegung zur Änderung des chemischen Potentials mit/ohne Ion-Ion-Wechselwirkung

führt zur Einführung des Aktivitätskoeffizienten:

Zu diesem Zweck muss die Freie Enthalpie der Ion-Ion-Wechselwirkung berechnet werden. Der

finale Zustand erscheint logisch: Ionen in Lösung. Der Anfangszustand (ohne WW) können nicht Ionen im

Vakuum sein, da sonst Ion-LM Wechselwirkung berücksichtigt werden müsste, d.h. der hypothetische

Referenzzustand ist jener mit Ionen in Lösung aber ohne WW, entspricht also „entladenen“ Ionen.

Damit kann aber

und damit die reversible Arbeit für diesen Prozess in ähnlicher Weise wie im Born-Zyklus berechnet werden.

Figur 19: Zur Ableitung des Aktivitätskoeffizienten aus der Freien Enthalpie der Ion-Ion-Wechselwirkung3

20Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung3.4. Thermodynamische Betrachtung und die Einführung des Aktivitätskoeffizienten

Der Born-Zyklus enthält damit die folgenden Teilschritte:

1. Reversible Entladung des Ions in der idealen (=ohne WW) Lösung am Ort

des Zentralions:

dqWze

Ion∫Ψ=0

1 r

zeIon ε

=Ψmit

2. Transport des ungeladenen Ions in die reale (=mit WW) Lösung : 02 =W

3. Reversible Aufladung des Ions in der realen Lösung: dqWze

r∫Ψ=0

3 mit0

04

ri

r

z e e

rπε ε

−ℵ

Ψ =

Die Gesamtarbeit die am Ort des Ions damit zu leisten ist daher: 0

1 300

( 1)4

zeriz e

W W e dqrπε ε

−ℵ+ = −∫

Für eine verdünnte Lösung ergibt dies : 2

0 0 01

0 00 0

( )(1 1)

4 4 8

ze zei i i

ges

z e z e z eW r dq dq

rπε ε πε ε πε −= −ℵ − = − ℵ = −ℵ∫ ∫

Für ein mol Ionen ist diese reversible Arbeit gleich der Freien Enthalpie für diesen Prozess, also gleich der Änderung des chemischen Potentials: 2

01

( )

8i L

L I I

z e NN W µ

ε π− −= ∆ = −ℵ

21Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.4. Thermodynamische Betrachtung und die Einführung des Aktivitätskoeffizienten

Man weiß: das chemische Potential eines Nicht-Elektrolyten ist gegeben durch:

iid xRT ln0 += µµ

Nicht-Elektrolyten spüren keine Coulomb-WW. Wird die obige Gleichung auch für Ionen in Lösung

Zugrunde gelegt, wird absichtlich die Coulomb-WW vernachlässigt. Messungen des chemischen

Potentials von Elektrolyten spüren damit aber den Fehler der Gleichung bezüglich Ionen auf, d.h.

auch in verdünnten Lösungen ist

ixRT ln0 +≠ µµ

Die obige Gleichung wird als Definition für ideale Lösungen betrachtet, d.h. ohne WW.

Elektrolytlösungen sind daher reale Lösungen. Es muss daher ein Korrekturfaktor eingeführt

werden, um die Gleichung auch für reale Lösungen gültig zu machen:

iireal xRT γµµ ln0 +=

Es ist eine effektive Konzentration gültig, die sog. Aktivität, mit iγ als Aktivitätskoeffizienten.

22Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.4. Thermodynamische Betrachtung und die Einführung des Aktivitätskoeffizienten

Die Debye-Hückel-Theorie erlaubt nun, den Aktivitätskoeffizienten als Maß für die

Änderung des chemischen Potentials aufgrund von Ion-Ion-Wechselwirkung zu

betrachten:

iLi

IIidreal RT

Nez γε

µµµ ln2

)(1

20 =

ℵ−=∆=− −−

Problem: der Aktivitätskoeffizient einer einzigen Ionensorte ist experimentell nicht bestimmbar,

nur ein gemittelter Wert

±γ(einzelne Aktivitätkoeffizienten können aufgrund der damit auftretenden WW zwischen

einem Einzelion in Lösung und der geladenen Lösung nicht bestimmt werden - das soll

ja gerade vermieden werden).

23Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.4. Thermodynamische Betrachtung und die Einführung des Aktivitätskoeffizienten

ν νν γγγ −−

++± = ν ν ν+ −= +

Der gemittelte Aktivitätskoeffizient ist das geometrische Mittel aus zwei

individuellen Aktivitätskoeffizienten, gemäß

mit

Logarithmieren ergibt: 1

ln ( ln ln )γ ν γ ν γν + −± + −= +

Einsetzen in die obige Gleichung für die Änderung des chemischen Potentials

aufgrund von Ion-Ion-WW ergibt:

22 201

ln ( )2

LN ez z

RTγ ν ν

ν ε + −± + −

= − ℵ +

Aufgrund der Elektroneutralität ist z zν ν+ −+ −= − ist:

ℵ= −+± RT

ezzN L

εγ

2ln

20

24Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.4. Thermodynamische Betrachtung und die Einführung des Aktivitätskoeffizienten

Wird in der Gleichung für den inversen Debye-Radius 1

1 0 2 2 20

4( )i i

i

n z ekT

πε

−ℵ = ∑

die Konzentration 1000

0 Lii

Ncn = (c in [mol/l]) angegeben ergibt sich 2

202

020

1000 iiL

ii zceN

ezn ∑=

Weil die Größe 2

2

1ii zc∑

ein Maß für die Ladung einer Elektrolytlösung darstellt (empirisch durch Lewis), wird sie als

Ionenstärke I angegeben. Damit kann der Radius der Ionenwolke angegeben werde als:

Einsetzen in die Gleichung für den mittleren Aktivitätskoeffizient ergibt unter

Zusammenfassen der Konstanten zu einer Konstante A das Debye-Hückelsche Grenzgesetz

IzzA −+± −=γln

Experimentell können Aktivitätskoeffizienten z. B. über die Löslichkeit schwerlöslicher Salze, elektrochemisch, kinetisch oder über den Aktivitätskoeffizienten eines Lösungsmittels bestimmt werden

1202 L

kT

N e I

ε−ℵ =

25Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung3.5. Tests und Verbesserungen der Debye-Hückel-Theorie

Das DH-Grenzgesetz schreibt vor dass der Logarithmus des Aktivitätskoeffizienten linear mit der Wurzel

der Ionenstärke abnimmt und hängt nur von der Valenz, nicht aber von einem speziellen Elektrolyten ab.

Erster Test: In unendlicher Verdünnung (ohne WW), muss der Aktivitätskoeffizient 1 ergeben. Dies ist fürI→ 0 gewährleistet.

Figur 20: Tests der Güte der Debye-Hückel-Näherung3,4

26Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.5. Tests und Verbesserungen der Debye-Hückel-Theorie

Fehler: 1) DH-Grenzgesetz ist bei hohen Konzentrationen nicht linear und gilt durch die

oben eingeführte Näherung nur für Ionenstärken I < 0.013 mol/l.

2) DH-Grenzgesetz hängt bei hohen Konzentrationen auch von der chemischen Natur

der Elektrolyten ab.

Figur 21: Das Debye-Hückel Grenzgesetz3,4

27Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3. Ion-Ion Wechselwirkung

3.5. Tests und Verbesserungen der Debye-Hückel-Theorie

Näherungen:

1) Dielektrizitätskonstante des gesamten Wassers für die Berechnung verwendet

bei hohen Konzentrationen nimmt die Aktivität des LM ab, da durch die

Ausbildung der Hydrathülle Wasser nicht mehr für die Hydratation zur

Verfügung steht. Dieses gebundene Wasser trägt nicht mehr zu ε bei

Ein geringeres ε verringert die Hydratationsenergie und erhöht damit das

chemische Potential des gelösten Ions - der Aktivitätskoeffizient steigt bei

höheren Ionenstärken wieder an.

Überschlagsrechnung: 1 l NaCl-Lösung: 55 Mole H2O; Hydratationszahl: 6

Lösung Mol gebundenes Wasser Mol freies Wasser

0.01 M 0.06 54.94

1 M 6 49

5 M 30 25

28Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3.5. Tests und Verbesserungen der Debye-Hückel-Theorie

3. Ion-Ion Wechselwirkung

Figur 22: Abweichungen vom Debye-Hückel-Grenzgesetz bei hohen Elektrolytkonzentrationen3

2) Grösse der Ionen vernachlässigt

3) Linearisierung der kombinierten Poisson-Boltzmann-Gleichung

Die Linearisierung unterdrückt das Streben jedes Ions nach Aufbau seiner

eigenen Ionenwolke - dies ist nur bei verdünnten Lösungen gültig.

4) Ion-Ion-Wechselwirkung ausschließlich Coulomb-Wechselwirkung

29Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3.5. Tests und Verbesserungen der Debye-Hückel-Theorie

3. Ion-Ion Wechselwirkung

Verbesserungen:

1) Ionen nicht als Punkte, sondern als ausgedehnte Ladungen betrachten. Wird die

Integration zur Bestimmung des elektrischen Potentials nicht von 0 bis ∞

sondern erst ab einer gewissen Distanz a vom Ion durchgeführt, ergibt sich das

elektrische Potential korrigiert zu

r

e

a

eez rai

r

−ℵℵ

ℵ+=Ψ

10

ε

und das korrigierte Debye-Hückel-Grenzgesetz zu a

IzzA

ℵ+−=

−+

± 1lnγ

Es kann gezeigt werden, dass dieses Gesetz unter der Bedingung punktförmiger Ladungen

mit dem vorher abgeleiteten Debye-Hückel-Grenzgesetz äquivalent ist. Auch diese

Korrekturen liefern keine perfekte Theorie, da vor allem die Konzerntrationsabhängigkeit

des Parameters a Sorgen bereitet.

30Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3.5. Tests und Verbesserungen der Debye-Hückel-Theorie

3. Ion-Ion Wechselwirkung

Figur 23: Zum Debye-Hückel-Grenzgesetz (links) und Variation des Parameters a mit der Konzentration3

31Physikalische Chemie III/2 (Elektrochemie)

3.5. Tests und Verbesserungen der Debye-Hückel-Theorie

3. Ion-Ion Wechselwirkung

Figur 24: Ableitung der Poisson-Boltzmann-Gleichung (links) und Lösung der linearisiertenPoisson-Boltzmann-Gleichung für ein punktförmiges Ion (rechts)3


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