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Umwelttracer in Atmosphäre & terr. Systemen – 1. Einführung Universität HeidelbergInstitut für Umweltphysik
Umwelttracer in Atmosphäre und terrestrischen Systemen
–1. Einführung
Ingeborg LevinWerner Aeschbach-HertigInstitut für Umweltphysik
Universität Heidelberg
Umwelttracer in Atmosphäre & terr. Systemen – 1. Einführung Universität HeidelbergInstitut für Umweltphysik
Inhalt der Vorlesung
Homepage der Vorlesung (mit Detailprogramm):http://www.iup.uni-heidelberg.de/institut/forschung/groups/aquasys/lehre/UTATS
Grober Themenüberblick:• Einführung (Tracer, Systeme, Modelle)• SF6 und andere Datierungsmethoden• Radon und andere radioaktive Edelgase• 13C, Fraktionierung, Kohlenstoffkreislauf• 14C als Tracer und Datierungsmethode
Umwelttracer in Atmosphäre & terr. Systemen – 1. Einführung Universität HeidelbergInstitut für Umweltphysik
Literatur zu Umwelttracern (Isotopenhydrologie)• Mook, W.G. (ed.), 2001: UNESCO/IAEA Series on
Environmental Isotopes in the Hydrological Cycle - Principles and Applications. Available online at http://www.iaea.org/programmes/ripc/ih/volumes/volumes.htm
• Clark, I. D, Fritz, P., 1997: Environmental Isotopes in Hydrogeology. Lewis Publishers, Boca Raton. IUP 1868
• Cook, P. G., Herczeg, A. L. (eds.), 2000: Environmental Tracers in Subsurface Hydrology. Kluwer Academic Press, Boston. IUP 1869
• Mazor, E., 1997: Chemical and Isotopic Groundwater Hydrology. Dekker, New York. IUP 1885
• Moser, H., Rauert, W., 1980: Isotopenmethoden in der Hydrogeologie. Lehrbuch der Hydrogeologie, Band 8. Bornträger, Berlin. IUP 1883
Umwelttracer in Atmosphäre & terr. Systemen – 1. Einführung Universität HeidelbergInstitut für Umweltphysik
Inhalt Teil 1: Einführung
• Umwelttracer: Was und wozu?• Überblick über Tracer/Isotope und Fragestellungen• Herkunft der Umwelttracer• Datierung mit Radioisotopen und transienten Tracern• Einführung in Modellkonzepte
Umwelttracer in Atmosphäre & terr. Systemen – 1. Einführung Universität HeidelbergInstitut für Umweltphysik
Was ist ein Tracer?Tracer = Spurenstoff, d.h. Stoff der• in geringen Konzentrationen (Spuren) vorhanden ist• eine Spur von Prozessen in Umweltsystemen markiert
Eigenschaften von Tracern• Einfaches/bekanntes Verhalten in der Umwelt:
– konservativ: keine Quellen/Senken– reaktiv: bekannte Reaktionsraten– Spezialfall radioaktiver Zerfall: Quasi-konservativ
• Leicht und empfindlich messbar• Markieren Medium (Wasser, Luft) oder Stoffe darin
Umwelttracer in Atmosphäre & terr. Systemen – 1. Einführung Universität HeidelbergInstitut für Umweltphysik
UmwelttracerTracer, die in der Umwelt verbreitet sind, sei es aus natürlichen oder anthropogenen QuellenGegensatz: Künstliche Tracer werden gezielt freige-setzt, in lokalen Tracer-Experimenten (z.B. Farbstoffe)
Umwelttracer decken weite Raum- und Zeitskalen ab!
• Transiente Tracer: Anthropogen, variabler Eintrag– z.B. Tritium (3H), FCKWs, SF6, 85Kr
• Geochemische Tracer: Natürlich, konstanter Eintrag– z.B. stabile Isotope (2H, 18O, 13C), 14C, 222Rn, 81Kr
Umwelttracer in Atmosphäre & terr. Systemen – 1. Einführung Universität HeidelbergInstitut für Umweltphysik
Kategorien von Umwelttracern• Stabile Isotope: Ideale Marker von Stoffen
– H- und O-Isotope im Wasserkreislauf– C-Isotope im Kohlenstoffkreislauf– Isotope von N, S, Cl, ... in anderen Stoffkreisläufen
• Konservative Stoffe (Gase): Gute Marker von Prozessen in fluiden Medien– SF6 und FCKWs in Atmosphäre und Hydrosphäre– Edelgase in Hydrosphäre und terrestrischen Fluiden
• Radioaktive Isotope: Ideale Zeitmarker– 14C: Alter org. Materie, Zeitskala im C-Kreislauf– 3H: Zeitskala im Wasserkreislauf
Umwelttracer in Atmosphäre & terr. Systemen – 1. Einführung Universität HeidelbergInstitut für Umweltphysik
Fragestellungen für Umwelttracer
• Herkunft von Wasser- oder Luftmassen– Identifikation und Separation von Komponenten– Bildungsgebiete, Fliesswege, Mischungsanteile– Herkunft von Verunreinigungen
• Aufenthaltszeiten und Prozessraten– Erneuerungsraten, Fliessgeschwindigkeiten– Mischungsraten, (turbulente) Diffusivitäten– Transport und Abbau von Schadstoffen
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Stabile Isotope und konservative Spurenstoffe
Markierung, FraktionierungChlor-37 (37Cl)Markierung, BildungsbedingungenHe, Ne, Ar, Kr, XeDatierung (Eintrag)FCKWs (11, 12, 113)Datierung (Eintrag)SF6
AnwendungIsotop/Stoff
Markierung, FraktionierungSchwefel-34 (34S)Markierung, FraktionierungSauerstoff-18 (18O)Markierung, FraktionierungStickstoff-15 (15N)Markierung, FraktionierungKohlenstoff-13 (13C)Markierung, Datierung (Akkumul.)Helium-4 (4He)Markierung, Datierung (3H/3He)Helium-3 (3He)Markierung, FraktionierungDeuterium (2H, D)
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Radioaktive Isotope
AnwendungHalbwertszeitIsotop
Datierung (Akkumulation)3.8 dRadon-222 (222Rn)Datierung (Eintrag)10.7 aKrypton-85 (85Kr)Datierung (Zerfall)210'000 aKrypton-81 (81Kr)Datierung (Zerfall)269 aArgon-39 (39Ar)Datierung (Zerfall)308'000 aChlor-36 (36Cl)Datierung (Zerfall)5730 aKohlenstoff-14 (14C)Datierung (Eintrag)12.32 aTritium (3H, T)
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Herkunft von Radioisotopen (und anderen Tracern)
• Radioaktive Isotope können nur vorkommen, wenn sie entweder sehr langlebig sind oder ständig neu erzeugt werden
• Radioisotope können nach ihrer Herkunft klassifiziert werden:– Primordial (Reste aus dem Urnebel des Sonnensystems)– Kosmogen (produziert durch kosmische Strahlung)– Radiogen (produziert aus dem Zerfall anderer Isotope)– Nukleogen (produziert durch Kernreaktionen in der Erde)– Fissiogen (produziert durch Kernspaltung)– Anthropogen (produziert durch technische Prozesse)
• Stabile Isotope und Edelgase sind überwiegend primordial• SF6 und FCKWs sind anthropogen
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Primordiale und radiogene Isotope: Zerfallsreihen
Zerfallsreihe von 238U
half-life > 1 year
half-life < 1 year
stable
206Pb
aus Mook, 2001
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Kosmogene und nukleogene Isotope
UntergrundAtmosphäre
Produktion durch Kernreaktionen, hauptsächlich mit Neutronen aus der sekundären kosmischen Strahlung und aus Kernspaltungen Target-Elemente: Atmosphäre: N, O, Ar
Gestein: Li, O, Na, Mg, Al, Si, Cl, K, Ca, FeBsp.:
( ) Cpn,N 1414 ( )6 3Li n,α H
( ) CHn,N 12314 ( ) Clγn,Cl 3635
( ) Clp,3n2pAr 3640 ( ) Cln,2n3pCa 3640
( ) Arpn,K 3939( ) Arn,2nAr 3940
( ) Alspp,Ar 2640 ( ) Arαn,Ca 3740
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Kosmogene Produktionsraten
Produktionsraten durch kosmische Strahlung sind sehr tief⇒ kosmogene Isotope sind sehr selten
z.B.: 14C/12C ~ 10-11 , 36Cl/35Cl ~ 10-15 ,3H/1H ~ 10-18 , globales natürliches 3H Inventar: 3.6 kg
0.001936Cl2.014C
0.01810Be0.0357Be0.283H
Prod. rate (Atome cm-2 s-1)
Radioisotop
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Anthropogene Produktion
Wichtigste Quellen anthropogener Radionuklide:– Thermonukleare Bombentests in Atmosphäre (1950er – 60er)– Unfälle in Kernkraftwerken– Normale Freisetzung aus KKWs und Wiederaufbereitung– Abfälle aus anderen Anwendungen (Medizin, Forschung, etc.)
Wichtige anthropogene Nuklide als Umweltisotope:
10.7308'000
573012.32
Halbwertszeit (a)
Wiederaufbereitung85KrBombentests36ClBombentests14CBombentests3H
UrsprungIsotop
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Beispiele anthropogener Eintragskurven
85Kr: AnstiegTritium: "Bombenpeak"
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
1.2
1.4
1.6
1950 1960 1970 1980 1990 2000
spec
ific
atm
osph
eric
act
ivity
[Bq
m-3
air
]
Year
85Kr
0
1000
2000
3000
1960 1970 1980 1990
Tri
tium
in p
reci
pita
tion
[TU
]
Year
3H
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Zeitinformation aus Radioisotopen
Gesetz des radioaktiven Zerfalls:
mit: N(t) = Anzahl der Nuklide zur Zeit t, N0 = N(0) λ [T-1] = Zerfallskonstante = ln2/T1/2
Radioisotope liefern Zeitinformation (Alter), falls N(t) und N0bekannt sind (λ’s sind bekannte Konstanten):
N(t) kann gemessen werden, Schwierigkeit liegt bei N0!
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Prinzipien der Datierungsmethodenco
ncen
trat
ion
time
3H, 14C
39Ar, 81Kr
radioactive decay
Cinitial ?
conc
entr
atio
n
time
3He
3H
mother - daughter pair
conc
entr
atio
n
time
4He
40Ar
accumulation
slope = accumulation rate ?
1950 1960 1970 1980 1990 2000
conc
entr
atio
n
year
CFC-12
85Kr
3H
input variation
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ModellkonzepteDie Interpretation von Umwelttracerdaten basiert meist auf einem Modell des untersuchten Umweltsystems
A) MarkierungstracerEinfache "Boxmodelle" sind beliebt und nützlich:
– Einteilung des Systems in Kompartimente (Boxen)– Tracerkonzentr. homogen in jeder Box (durchmischt)– Austauschraten zwischen Boxen und mit Umwelt
B) Datierungstracer"Lumped Parameter" oder "Black Box" Modelle:
– Verknüpfung von Input und Output eines Systems– Systemstruktur in "Transit Time Distribution"
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1-Box Modell (gemischter Reaktor, Exponentialmod.)Homogenes Reservoir mit konst. Durchfluss und variablem Input
Massenbilanz:
V,CQ,Cin Q,Cout
V: Systemvolumen [L3]Q: Durchfluss [L3T-1]k = Q/V: Durchflussrate [T-1]τ = V/Q: Austauschzeit [T]C: System-Konzentration [ML-3]Cin: Input Konzentration [ML-3]Cout = C: Output Konz. [ML-3]λ = Zerfallskonstante [T-1]
Lineare inhomog. Diff.glg. 1. OrdnungAllgemeine Lösung für C(0) = C0:
System seit unendlicher Zeit aktiv:
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Black Box oder Lumped Parameter ModelleInput System = Black Box Output
Beschreibung des Systems durch Wahrscheinlichkeitsverteilung der Verweilzeiten, so gennante Transit Time Distribution (TTD):
Output (Faltung von Input und TTD plus Zerfall):
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Exponential-Modell (EM)
• Transit time distribution:
– Parameter τ: Mittlere Verweilzeit (mittleres Alter)
• Gewicht der Einträge nimmt exponentiell mit Alter ab– rezenter Eintrag (t' << τ): hoher Beitrag zum Output– alter Eintrag (t' >> τ): geringer Beitrag zum Output
• Output:
• Identisch mit 1-Box Modell (durchmischter Reaktor)!• Modellalter τ = mittlere Verweilzeit in durchmischtem System
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2-Box Modelle1 Stoff in 2 homogenen Boxen mit Austausch und ext. Input/Output
V1,C1Q1,Cin Q1,C1 ki = Qi/Vi: Durchflussraten [T-1]kex,i = Qex/Vi: Austauschraten [T-1]ktot,i = ki + kex,i: Totale Raten [T-1]τtot,i = 1/ktot,i: Austauschzeiten [T]Ci: Box-Konzentrationen [ML-3]Cin: Input Konzentration [ML-3]
V2,C2
Qex
Q2,Cin Q2,C2
Massenbilanzen:
2 gekoppelte lineare inhomogene Differentialgleichungen 1. Ordnung
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2-Box Modelle: allgemeine Theorie
System von 2 linearen Differentialgleichungen kann allg. geschrieben werden als:
oder:
kurz:
mit:Lösung:
Systemverhalten (Schwingung, Dämpfung) hängt ab von Eigenschaften von P. Massenbilanz-Modelle: negative Eigenwerte, Stationärzustände existieren.
Literatur: Imboden und Koch, 2003: Systemanalyse. Springer-Verlag. IUP 1876
Umwelttracer in Atmosphäre & terr. Systemen – 1. Einführung Universität HeidelbergInstitut für Umweltphysik
Zusammenfassung
• Umwelttracer: In der Umwelt verteilte Spurenstoffe• Markierungstracer ("Farbe"): stabil, konservativ• Datierungstracer ("Uhr"): radioaktiv, transient• Radioisotope: Radiogen, kosmogen, anthropogen, etc.• Datierung: Zerfall, Akkumulation, Inputvariation• Box-modelle: lineare Differentialglg. 1. Ordnung• Lumped-parameter Modelle: Transit time distribution• 1-Box-Modell entspricht Exponential-Modell