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S. H. Eberle, S. Reicherter, R. Freyas Heinrich Sontheimer Laboratorium, TZW Karlsruhe
A) Hintergrund, Projektorganisation
B) Experimentelles und analytisches Programm
C) Auswaschung PAK‘s und Schwermetalle
D) Bestimmung der Quellstärke
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
Eine erste Auswertung
Struktur des Förderschwerpunkts
Schwerpunkt:
„Quell-stärke“
Schwerpunkt:
„Transport-prognose“
Groß-lysimeter
Referenz-materialien
41 + 10 Projekte aus den Fachbereichen:
Abfallwirtschaft (12) Hydrogeologie/Hydrologie (9)
Bodenkunde (6) Wasserchemie/Analytik (9)
Ingenieurbüros (7) Mineralogie/Geochemie (6)
Baustoffe (2) Mathematik/Physik (2)
Wissensch. Koordination
PtWT+EBMBF/UBAFachbeirat
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
analytisches Programm, Visualisation der Ergebnisse
S. H. Eberle, S. Reicherter, R. Freyas Heinrich Sontheimer Laboratorium, TZW Karlsruhe
I. Summenparameter: el. Leitf., pH, DOC, Keimzahl
II. Anorg. Ionen: Na, K, Ca, Mg, Cl, NO3, SO4
III. Schwermetalle : Cr, Cu, Ni, Zn
IV. PAKs: Acenaphthen, Anthracen, Fluoren, Pyren
Phenanthren, Fluoranthen, ΣΣΣΣ15 PAK et al.
Visualisation der ErgebnisseParameter über Zeit
Parameter über W/F-Verhältnis
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
Referenzmaterialien, hergestellt von BAM
S. H. Eberle, S. Reicherter, R. Freyas Heinrich Sontheimer Laboratorium, TZW Karlsruhe
• Hausmüllverbrennungsasche
• Bauschutt
• Altlastboden
• Quellstärke von 12 weiteren Materialien bei LUA NRW (auch mit Variation der Korngröße)
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
SiWa-Großlysimeteranlagen
GSF: GSF München/Garching: FZJ: Forschungszentrum Jülich;LUA: Landesumweltamt, Nordrhein-Westfahlen
01.02.200515.11.200422.11.200417.04.2004Dokumentiert bis
7789809801100Betriebstage
2036
1985
0,5 m
1,25 m
2,0 m x 1,0 m2
11.3.02
4
GSF
Transport
2520
1880
0,5 m
~
2,0 m x 0,1 m2
11.3.02
3
GSF
Quellstärke
875
778
0,5 m
~
1,5 m x 1,5 m2
16.12..02
3 (18)
LUA-NRW
Quellstärke
3800
3080
Gesamtzulauf L/m2 (HMVA)
Gesamtablauf L/m2 (HMVA)
0,5 m
1,6 m
Höhe d. Quellstärkeschicht
Höhe der Transportschicht
2,5 m x 2,0
m2Länge x Fläche:
8.4. 02
4
Start
Anzahl der Lysimeter
FZJ
Transport
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
Auswaschungsverhalten der Schwermetalle
S. H. Eberle, S. Reicherter, R. Freyas Heinrich Sontheimer Laboratorium, TZW Karlsruhe
• Konzentration im Auslauf der Lysimeter
• Langzeitverhalten des Austrags
• eine erste Massenbilanz für Kupfer
Cu Auslaufkonzentration der GSF-GroßlysimeterVergleich der Referenzmaterialien
Diagramm: HSL Daten: D. Klotz, Dr. Schramm GSF München
W/F [L/kg]
0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,0 2,2 2,4 2,6 2,8 3,0
µµ µµg
/L
0
100
200
300 Cu GSF-Glys-HMVA
Cu GSF-Glys-Bauschutt
Cu GSF-Glys -Boden
Cu-Prüfwert
Diagramm: HSL Daten: D. Klotz, GSF München; W. Leuchs B. Susset LUA NRW
Gesamtkupferaustrag aus dem Bauschuttin GSF-Tranportlys. und LUA-Quellstärkelys.:
Schichtdicke: Quellstärkemat. 50 cm, Transportzone 125 cm
W/F [L/kg]
0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0
Ko
nz.
in [
mg
/kg
]
0,001
0,01
0,1
1
10
100
GSF-Transp.-Lysimeter BS
LUA-Qst.-Lysimeter BS
Anfangsgehalt BS
Langzeitverlauf der Quellstärke der Schwermetalle des RM Bauschutt mit Regressionskurven
UKA 0089 Laborsäule, Zufluss Bidest, pH 5, v=1,2 m/d
Graphik und Auswertung: HSL Daten: M. Delay, Universität Karlsruhe
W/F in L/kg
0 10 20 30 40 50 60
Ko
nz. in
µg
/L
1
10
100
1000
Chrom
Kupfer
Zink
Prüfwert 50 µg/L
NachuntersuchungenCu-Gesamtgehalt in den Schichten des GSF-Lysimeter BS
Diagramm: HSL Daten: U. Kalbe BAM Berlin, D. Klotz, GSF München
02468
101214161820
Mitt
elw
ert
0 - 1
0 cm
10 -
20 c
m20
- 30
cm
30 -
40 c
m40
- 50
cm
50 -
70 c
m70
- 12
0 cm
Cu
-Ko
nzen
trati
on
[m
g/k
g]
Transportschicht
Qst-Schicht
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
Zusammenfassung zum Schwermetallaustrag bei Perkolationsversuchen und aus Großlysimetern
S. H. Eberle, S. Reicherter, R. Freyas Heinrich Sontheimer Laboratorium, TZW Karlsruhe
♦ die vier untersuchten Schwermetalle zeigten ein ähnlichesVerhalten, bestehend aus einem anfänglich schnellen unddanach sehr langsamem aber lang anhaltenden Konz.-Abfall
♦ die Auslaufkonzentration der Transportzone war nach einigen Porenvolumen unter dem Prüfwert.
♦ beim Transfer durch 1.2 m Transportschicht verringert e sichdie Konzentration um den Faktor ~ 10
♦ bisher wurde aus den Großlysimetern weniger als 1 % der Schwermetalle und PAK‘s ausgetragen, die vollständige Abreicherung könnte mehr als 100 Jahre erfordern
♦ die Entwicklung von prozessbasierten Freisetzungsfunktionen ist aussichtsreich
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
Austragsverhalten der PAKs
S. H. Eberle, S. Reicherter, R. Freyas Heinrich Sontheimer Laboratorium, TZW Karlsruhe
• Konzentration im Lysimeterablauf
• Vergleich Bauschutt und Boden
• biologischer Abbau von PAK
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
PAK-Quellstärke aus den GSF-Klein- Feldlsimetern Bauschutt (BS)
Diagramm und Regressionslinie: HSLDaten: D. Klotz, GSF München
W/F [L/kg]
0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0
Ko
nz. [µ
g/L
]
0,01
0,1
1
10
100
Chrysen
Anthrachinon
Fluoranthen
Acenaphthen
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
Langzeit-Quellstärke von PAKsPerk.-Säule A=26 cm2, Q=0,55 m/d, Raumtemp.
Graphik: HSL, Daten: P. Grathwohl und R. Liedl, Universität Tübingen
W/F in L/kg
0 20 40 60 80
Ko
nz. in
µg
/L
1
10
100
1000Acenaphthen
Fluoranthen
Phenanthen
Fluoren
Auslauf-Konzentration PAKGSF Großlysimeter Bauschutt (BS), Daten 30.06.05
Diagramm: HSL Daten: D. Klotz GSF München
W/F in L/kg
0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5
Ko
nz. in
µg
/L
0,001
0,01
0,1
1Anthrachinon
Pyren
Anthracen
PAK-Austrag aus dem GSF-Großlysimeter mit Referenzmaterial Bauschutt (BS)
Konzentrationsabnahme in der Transportschicht
Diagramm: HSL Daten: D. Klotz, Dr. Schramm, GSF München
0,001
0,01
0,1
1
10
Qst.-schicht Trpt.-schicht Qst.-schicht Trpt.-schicht
Ko
nz. [µ
g/L
]
1,34
0,05
5,95
0,003
Anthrachinon Phenanthren
Betriebszeit [d]
0 10 20 30 40 50 60 70 80
Ko
nz. [
µµ µµg
/L]
0,1
1
10
100
1000
ACE, inhibiert
ACE, bioaktiv
Untersuchungen zum biologischen Abbau von PAKs am Beispiel Acenaphthen
Referenzmaterial Altlastboden, ungesättigte Laborsäulen Transp.-Schichtunbelasteter Sandboden10/90 cm
Diagramm: HSL; Daten: Dr. Tiehm, TZW Karlsruhe
Keimzahl der PK-Verwerter im Feststoff einer biologisch aktiven Perkolationssäule
RM Boden, ungesättigte Laborsäule 10/90 cm
Diagramm & Daten: A. Thiem, M. Stieber TZW Karlsruhe 2005
Keimzahlen [1/g Boden TS]
Horizont 10 cm
Horizont 20 cm
Horizont 30 cm
Horizont 40 cm
PAK-KZ
Gesamtkeimzahl
Quelle
Transportzone
101
105
104
103
102
100
Transportzone
Transportzone
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
Ergebnisse für den Autrag von PAK‘s aus den Großlysimetern
S. H. Eberle, S. Reicherter, R. Freyas Heinrich Sontheimer Laboratorium, TZW Karlsruhe
• der Austrag von PAK‘s hängt stark davon ab, ob ein biologischer Abbau einsetzt, bleibt dieser aus, tritt über längere Zeit einekonstante Konzentration auf
• In der nur 1,20 m langen Transportzone der GSF-Lysimeter trat eine Konzentrationsverminderung bis zum Faktor 1000 auf
• biologische Abbau kann auch in der Quellstärkeschicht auftreten
• Gesamtaustrag aus durch hohen pH inhibierten Quellstärkematerialien könnte lange Zeit anhalten, die Konzentration würde jedoch in der Transportzone auf niederes Niveau sinken
• Ohne „Biologie“ verhalten sich die untersuchten PAK‘s gleichartig
A) Perkolationsmethoden
B) Batch-Tests
C) Umrechnungbatch-Test ->Perkolationstest
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
Labormethoden zur Bestimmung der Quellstärke
S. H. Eberle, S. Reicherter, R. Freyas Heinrich Sontheimer Laboratorium, TZW Karlsruhe
Genauigkeit der Quelltermbestimmung durchPerkolationsversuche am Beispiel von PAKs aus dem
Referenzmaterial Altlastboden(Laborsäulen mit 13,3 cm2 Querschnitt, Q=0,5 mL/min)
Diagramm: HSL; Daten: P. Grathwohl und R. Liedl, Universität Tübingen
W/F [L/kg]
0 20 40 60 80
Ko
nz. [
µg
/L]
0,01
0,1
1
10
100S-1 BO-Fluoranthen
S-2 BO-Fluoranthen
S-3 BO-Fluoranthen
S-1 BO-Phenanthren
S-2 BO-Phenanthren
S-3 BO-Phenanthren
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1
1,2
1,4
1,6
Zwischenberichte Ringversuch
SollwertLaborwerte
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
Ringversuchsergebnisse der Bestimmung der Kupferkonzentration mit BSE und MBSE
(MBSE: W/F = 0,25)
Diagramm: HSL Daten: W. Berger, U. Kalbe BAM
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
Konzentrationsverhältnis S4 / BSE
RWTH R. Azzam, M. Lambarki, RWTH Aachen, TUM T. Baumann et al., TU München
UKA F. Frimmel, M. Delay, Uni Karlsruhe, TUD B. Bilitewski, S. Hantsch, TU Dresden
0
5
10
15
20
25
RM Boden RM Bauschutt RM HMVA Bankett-
schälgut
Talsperren-
Sediment
Zink
Kupfer
Nickel23,2
2,7 2,9
16,5
0,76
8,3
1,4
7,315,8 7,2
11
5,78,27
Fa
kto
r S
4 / B
SE
Kupferkonzentration in Laborsäulen und batch-tests(RM Bauschutt, Säulen-EBCT ca. 6h, batch-tests 24 h)
Diagramm: HSL Daten: M. Delay, Universität Karlsruhe
W/F [L/kg]
0 2 4 6 8 10 12
Ko
nz. [µ
g/L
]
10
100
1000
Kupfer
Prüfwert
batch test MBSE L/S = 0,25
batch test L/S = 2:1
batch test L/S = 10:1
Verbundprojekt Sickerwasserprognose
Zusammenfassung der Datenauswertung
S. H. Eberle, S. Reicherter, R. Freyas Heinrich Sontheimer Laboratory, TZW Karlsruhe
• alle Parameter außer dem pH zeigen eine deutliche Abhängigkeit der Konzentration von der Betr.-Zeit bzw. dem W/F-Verhältnis, was bei der Transportprognose berücksichtigt werden muss
• die meisten Parameter werden auf der Transportstrecke erheblich abgereichert, die vollständige Auswaschung dauert aber lang
• der Quellterm kann mit Perkoalationsversuchen bestimmt werden
� bisher wurde keine akzeptable Lösung für die Umrechnung von batch Extraktdaten in den BSE gefunden - es gibt aber dafür Ansätze
• am wichtigsten sind m. E. zur Zeit bessere und verbindlich gemachte Arbeitsvorschriften für die experimentellen Verfahren